本文摘要：降水的重金屬含量水平對(duì)于受納水體的水質(zhì)保障具有重大影響，本篇污染防治論文盡管針對(duì)城市降水重金屬濃度已有部分研究，也對(duì)降水重金屬含量的影響因素、污染來源等進(jìn)行了分析，但這些研究基本是在局部區(qū)域針對(duì)降水重金屬含量進(jìn)行的監(jiān)測(cè)研究。降水重金屬含量
降水的重金屬含量水平對(duì)于受納水體的水質(zhì)保障具有重大影響，本篇污染防治論文盡管針對(duì)城市降水重金屬濃度已有部分研究，也對(duì)降水重金屬含量的影響因素、污染來源等進(jìn)行了分析，但這些研究基本是在局部區(qū)域針對(duì)降水重金屬含量進(jìn)行的監(jiān)測(cè)研究。降水重金屬含量影響因素眾多，還需要加強(qiáng)局部區(qū)域長(zhǎng)時(shí)間跨度的場(chǎng)次降水研究，最終形成降水重金屬含量水平與環(huán)境條件的響應(yīng)、預(yù)測(cè)模型，為城市水環(huán)境管理提供依據(jù)。
《環(huán)境污染與防治》(月刊)創(chuàng)刊于1979年，由浙江省環(huán)境保護(hù)科學(xué)設(shè)計(jì)研究院主佃。獲獎(jiǎng)情況：全國(guó)自然科學(xué)類核心期刊;2000年獲第一屆全國(guó)環(huán)境類期刊評(píng)比一等獎(jiǎng);1997-1998年度優(yōu)秀期刊二等獎(jiǎng)。《環(huán)境污染與防治》“宣傳環(huán)境保護(hù)基本國(guó)策，刊登有關(guān)環(huán)境污染防治技術(shù)的研究報(bào)告和綜述等學(xué)術(shù)文章，交流各級(jí)政府部門及企事業(yè)單位環(huán)境管理經(jīng)驗(yàn)，報(bào)道國(guó)內(nèi)外環(huán)境保護(hù)的新動(dòng)態(tài)”是《環(huán)境污染與防治》雜志社的辦刊宗旨，竭誠(chéng)為廣大作者提供發(fā)表優(yōu)秀研究成果的園地，為廣大讀者提供最新、最快的優(yōu)秀學(xué)術(shù)文章是《環(huán)境污染與防治》雜志社的辦刊原則。
摘要：根據(jù)國(guó)內(nèi)外最近幾年的研究情況，從城市降水重金屬濃度、重金屬賦存形態(tài)、重金屬濃度影響因素等方面詳細(xì)介紹了關(guān)于城市降水重金屬污染的研究現(xiàn)狀。現(xiàn)有研究結(jié)果表明，城市降水重金屬含量時(shí)空差異明顯，降水pH、人為因素、氣象因素、季節(jié)因素等均會(huì)對(duì)城市降水的重金屬濃度水平產(chǎn)生影響。今后，建立重金屬含量與影響因子的映射關(guān)系將是城市降水重金屬污染研究的一個(gè)重要方向。
關(guān)鍵詞：城市降水;重金屬;濃度;影響因素;賦存形態(tài)
隨著城市化進(jìn)程的快速推進(jìn)，城市面源污染對(duì)水環(huán)境的影響日益凸顯，逐漸成為城市受納水體污染的重要來源[1]。降水是城市面源污染發(fā)生的驅(qū)動(dòng)力，其水質(zhì)狀況反映了城市面源污染的本底水平。有研究表明，降水是城市水體重金屬污染的主要來源之一[2]。降水作為地殼水文循環(huán)過程中的一個(gè)重要環(huán)節(jié)，是地殼層物質(zhì)循環(huán)、能量流動(dòng)和信息傳遞的重要載體，也是重金屬遷移轉(zhuǎn)化的重要途徑。重金屬因其高毒性、高致癌性、污染長(zhǎng)期性、易生物富集性等原因，很容易對(duì)生物圈和人體健康造成不可逆威脅[3]。因此，降水中的重金屬污染特征研究是受納水體水質(zhì)保障的必要前提。同時(shí)，降水重金屬含量水平與周圍環(huán)境質(zhì)量狀況密切相關(guān)，降水的隨機(jī)性使降水重金屬濃度呈現(xiàn)出諸多不確定性[4]。論文綜述了近幾年關(guān)于城市降水重金屬的研究成果，旨在了解城市降水重金屬濃度及其賦存形態(tài)的時(shí)空差異特性，明晰城市降水重金屬含量的主要影響因素。
1城市降水重金屬監(jiān)測(cè)發(fā)展歷程
城市降水重金屬污染作為很重要的非點(diǎn)源污染之一，歐洲[5-6]、北美洲[7]、亞洲[26-36]等許多國(guó)家都相繼開展了降水重金屬的監(jiān)測(cè)和研究工作，如EMEP(European Monitoring and Evaluation Programme)、Helsinki Commission(Baltic Marine Environment Protection Commission)、AMAP(Arctic Monitoring and Assessment Program)等[5]。在國(guó)外，早在1988年，EMEP的部分監(jiān)測(cè)點(diǎn)開始逐步監(jiān)測(cè)降水重金屬濃度;1995年，美國(guó)建立了大氣中重金屬Hg沉降的 MDN監(jiān)測(cè)網(wǎng);1999年，重金屬的監(jiān)測(cè)被列入到統(tǒng)一規(guī)范中，Pb、Hg、Cd、Cr、Ni、Zn、Cu和As被列為8種優(yōu)先檢測(cè)重金屬。除了上述監(jiān)測(cè)網(wǎng)在大區(qū)域?qū)χ亟饘俚谋O(jiān)測(cè)外，還有一些關(guān)于特定地區(qū)重金屬污染的研究。Bard(1999)通過分析重金屬沉降通量發(fā)現(xiàn)大氣輸送是北極地區(qū)許多難降解污染物的重要來源[8];Azimi等人(2005)研究了法國(guó)巴黎地區(qū)降水中重金屬的時(shí)間變化特征[9];Sakata等人(2006)對(duì)日本10個(gè)站點(diǎn)觀測(cè)資料的研究表明Hg的濕沉降量大于干沉降量[10]。
我國(guó)降水重金屬污染研究歷史較短，目前還處于發(fā)展階段。中國(guó)科學(xué)院地質(zhì)研究所和香港理工大學(xué)于2001年-2002年探究了我國(guó)珠江三角洲降水重金屬來源和季節(jié)分布特征[11]。叢源等(2008)采用被動(dòng)方式分析了北京市干、濕沉降樣品中重金屬元素的年沉降通量[12]。成都、貴陽、焦作、唐山、長(zhǎng)春、上海、西安、泰山、臺(tái)灣、西藏、鄱陽湖流域、太湖流域等地方先后開展了降水重金屬相關(guān)研究工作，研究?jī)?nèi)容包括降水重金屬污染源解析，以及污染物的污染特征、時(shí)空分布及其影響因素分析，為大氣、水、土壤的重金屬污染評(píng)價(jià)、控制與治理提供了有力的理論依據(jù)。
2城市降水中重金屬濃度分析
國(guó)內(nèi)外部分城市降水重金屬濃度的研究結(jié)果見表1、表2，可以看出，降水重金屬濃度空間分布特征明顯且具有區(qū)域差異性[30-32]。Al、 Fe、Mn的濃度在土耳其梅爾辛市降水中已偏高[16]，而伊斯坦布爾降水中Fe、Al、Cu的濃度則分別是梅爾辛的約4倍、16倍、368倍[18]; 發(fā)達(dá)國(guó)家降水重金屬濃度普遍較低，如日本、美國(guó)、法國(guó)等。在國(guó)內(nèi)，降水重金屬濃度同樣存在空間分布不均勻的現(xiàn)象。西藏降水總汞濃度低于空氣污染嚴(yán)重的中國(guó)東部的北京和長(zhǎng)春等大都市[37];上海和唐山取樣時(shí)間段相似，但唐山降水重金屬濃度比上海高許多，如Fe濃度高了近8倍;同時(shí)段的西安降水重金屬濃度明顯高于永壽。
3降水重金屬賦存形態(tài)
重金屬的賦存形態(tài)決定了其在水體中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律、毒性大小以及環(huán)境毒理效應(yīng)[17]。降水重金屬的形態(tài)大體可分為溶解態(tài)和顆粒態(tài)兩種，兩種形態(tài)重金屬濃度均有時(shí)空變化現(xiàn)象，即使是同一地區(qū)降水，各重金屬溶解態(tài)和顆粒態(tài)的濃度差異也較大[13]。由于稀釋效應(yīng)溶解態(tài)重金屬濃度隨降水量增加呈現(xiàn)穩(wěn)步減少的雙曲線關(guān)系[16]，空氣中的粗顆粒隨首場(chǎng)降水落下，此后短時(shí)間內(nèi)重金屬濃度值會(huì)降低。以汞為例，加拿大多倫多大氣降水中總汞的濃度要比甲基汞高得多[41];西藏拉薩非季風(fēng)季節(jié)的總汞和顆粒態(tài)汞濃度明顯高出季風(fēng)季節(jié)，而溶解態(tài)汞濃度則相反[37]。墨西哥降水重金屬中以顆粒態(tài)和溶解態(tài)鋁的加權(quán)平均濃度最高，在其余顆粒態(tài)重金屬中，Mn>Pb>Ni>V>Cd>Cr，而溶解態(tài)重金屬中，Mn>V>Ni>Pb>Cd>Cr[13]。
4降水重金屬濃度影響因素
分析降水重金屬濃度影響因素有助于進(jìn)一步追溯重金屬來源，為重金屬防治與評(píng)估提供理論依據(jù)。降水重金屬濃度受自然因素、人為因素、pH值、空氣質(zhì)量等的綜合影響。
4.1pH值
降水pH值對(duì)重金屬溶解度有直接影響，且降水重金屬含量與pH值呈正相關(guān)性[28]或負(fù)相關(guān)性[26-27]。pH值受降水持續(xù)時(shí)間、季節(jié) [32]、燃煤量、交通量[26-27]等影響。同等條件下pH呈酸性且pH值越低重金屬濃度越高，相反，pH呈堿性且pH值越高重金屬濃度越低。例如日本[22]、泰山[31]的酸性降水使重金屬濃度增高[31];日本沖繩島在冬季具有相對(duì)低的pH值，重金屬濃度 Zn>Al>Fe>Mn>Cu，其與降水pH值、監(jiān)測(cè)點(diǎn)位置、風(fēng)速和方向等因素有關(guān)[22];梅爾辛的堿性降水，使得Al、 Fe、Mn和Ni的溶解度低于在世界平均水平[16]。
4.2人為因素
降水重金屬分為自然源和人為源，可利用富集因子法、聚類分析法、氣團(tuán)軌跡法、主成分分析法等分析自然源和人來源對(duì)雨水重金屬濃度的貢獻(xiàn)率 [13-16，38]，也可根據(jù)不同重金屬濃度之間的相關(guān)性來推斷重金屬來源的異同[15-17，22，24]。采用因子分析[34，36]、 SPSS17.0軟件[29]對(duì)降水重金屬相關(guān)性進(jìn)行溯源分析，結(jié)果表明大多數(shù)城市降水重金屬主要來自人為源[15-16，24-25]，主要有冶金企業(yè)煙氣粉塵[33-34，39]、土壤塵[33，22]、建筑工地[39]、揚(yáng)塵[34，39]等，而少數(shù)重金屬來自自然源[16]。
城市降水重金屬人為來源非常廣泛，涉及有化石燃料燃燒、汽車尾氣、工業(yè)廢氣、冶金煙塵、燃煤發(fā)電、粉塵等。約旦北部降水重金屬來源有道路交通排放、燃燒產(chǎn)物和二次氣溶膠[19];日本沖繩島降水中Al和Fe來源于道路交通[22];梅爾辛降水中Ca、Fe、Al、Mn來源于氣溶膠[16];西班牙則來自城市交通[25]。上海市降水中Fe、Al和Pb主要來自于工業(yè)活動(dòng)的直接排放或者燃煤排放[33];鄱陽湖流域人為源重金屬主要來源于冶金企業(yè)煙氣粉塵、土壤塵、建筑工地、局地?fù)P塵、礦業(yè)開采、化石燃料燃燒和汽車尾氣等[29]，即降水重金屬主要來源于第二產(chǎn)業(yè)和第三產(chǎn)業(yè)。
4.3季節(jié)因素
冬春季節(jié)大氣層穩(wěn)定、污染物擴(kuò)散能力較差;夏季空氣上下對(duì)流旺盛、降水頻繁、降水量大，大氣污染物容易擴(kuò)散稀釋，降水過后清除作用明顯。受此影響，城市降水重金屬濃度的季節(jié)差異突出[23-24，41]，表現(xiàn)為秋冬季高、春夏季低[30，36，39]或冬春季高、夏秋季低[31-34]的特點(diǎn)。此外，也有城市的冬季雨水重金屬濃度較高其他季節(jié)較低[21，41]或夏季低春冬季高[24]。根據(jù)太湖流域重金屬濕沉降率隨四季更替的變化情況(見圖1)可知，不同重金屬濃度變化趨勢(shì)各異，濕沉降中重金屬濃度季節(jié)變化存在顯著差異。在貴陽市大氣降水中，冬春季的Zn重金屬含量明顯高于夏秋季，約17 倍，而Sr的濃度冬春季是夏秋季的2倍，說明重金屬濃度受季節(jié)因素影響顯著[27]。美國(guó)華盛頓降水重金屬中As的濃度的峰值在夏季，最小值在初秋，而 Cd的峰值在秋季[15]。然而，也有研究指出法國(guó)[20]、加州蒙特利灣[42]雨水中微量重金屬濃度與季節(jié)變化無關(guān)。
4.4氣象因素
降水重金屬含量還受氣溫[32]、相對(duì)濕度[32]、降水持續(xù)時(shí)間、降水量[36-37，40]、風(fēng)速風(fēng)向[32，36]、降水時(shí)間間隔等氣象因素影響。胡建等對(duì)貴陽市降水重金屬含量進(jìn)行測(cè)定，發(fā)現(xiàn)，1月、9月、10月、12月份的重金屬濃度高于其余月份的數(shù)倍[27](圖2)。而在西安，冬季的西北風(fēng)盛行，市區(qū)處于西郊發(fā)電廠的下風(fēng)向，同時(shí)逆溫天氣的頻頻發(fā)生又限制了污染物的擴(kuò)散，西安冬季降水中各重金屬含量比永壽高出近1倍，可見降水量和風(fēng)力條件也可引起痕量金屬含量的季節(jié)性變化[36]。另一方面，特殊氣象因素也會(huì)影響降水重金屬濃度，如臺(tái)風(fēng)可以造成降水重金屬濃度偏高[35]。
4.5大氣跨區(qū)域傳輸
大氣圈是一個(gè)整體，區(qū)域環(huán)境差異使降水重金屬濃度易受大氣圈跨區(qū)域傳輸?shù)挠绊慬19]。Uygur等(2010)運(yùn)用功能模型PSCF分析發(fā)現(xiàn)伊斯坦布爾降水重金屬是從歐洲、俄羅斯、地中海國(guó)家、土耳其西部地區(qū)的工業(yè)區(qū)，通過遠(yuǎn)距離輸送而來的[18]。日本則將氣溶膠中Pb和Zn的濃度比作為亞洲大陸遠(yuǎn)距離運(yùn)輸物質(zhì)的評(píng)價(jià)指標(biāo)[21]，且日本沖繩島降水重金屬濃度受亞洲大陸氣團(tuán)輸送的影響顯著[22]。在冬春季節(jié)，源自西北的礦物氣溶膠會(huì)攜帶較多的地殼元素，從而造成唐山降水中重金屬濃度的增加[34]。
5展望
降水重金屬含量水平的空間分異性明顯。一方面需要加強(qiáng)場(chǎng)次降水歷程中重金屬濃度的變化規(guī)律，明確其時(shí)間分布特征;另一方面需要借助GIS等空間信息管理平臺(tái)，健全網(wǎng)絡(luò)監(jiān)測(cè)布點(diǎn)，加強(qiáng)大區(qū)域降水重金屬濃度研究，借以明確降水重金屬濃度空間差異的耦合關(guān)聯(lián)，為跨區(qū)域環(huán)境管理提供理論依據(jù)。
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