太赫茲光譜技術(shù)在儲糧品質(zhì)檢測中的應(yīng)用

　　摘 要：近年來糧食質(zhì)量與安全問題備受國民的關(guān)注, 了解糧食在儲藏過程中品質(zhì)的變化趨勢, 特別是在早期階段對其劣變狀況進行快速、準確檢測是當前糧食行業(yè)的重要任務(wù)之一。太赫茲光譜探測與成像技術(shù)具有快速、無損、衰減性小、無電離輻射傷害等特性, 現(xiàn)已成為無損檢測技術(shù)的研究熱點, 在人體安全檢查、環(huán)境監(jiān)測、病變診斷、農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量控制等諸多領(lǐng)域取得了階段性進展, 在儲糧品質(zhì)檢測方面也具有良好的應(yīng)用前景。本文主要對太赫茲時域光譜技術(shù)的探測原理和光學(xué)參數(shù)提取以及成像技術(shù)進行了綜述, 重點闡述了該技術(shù)在儲糧品質(zhì)鑒別與分類、儲糧新陳度、儲糧真菌污染以及儲糧害蟲檢測方面的應(yīng)用研究, 并對太赫茲光譜技術(shù)在糧食品質(zhì)快速檢測中的發(fā)展趨勢和應(yīng)用前景進行了展望。

　　關(guān)鍵詞：太赫茲光譜; 儲糧品質(zhì); 快速檢測

　　1 引言

　　糧食作為國家重要的戰(zhàn)略儲備資源之一, 其質(zhì)量安全問題備受國民的關(guān)注[1,2]。糧食在生產(chǎn)、收獲、運輸、儲藏、加工等各個環(huán)節(jié)中都會受到不確定因素的影響使其品質(zhì)發(fā)生劣變, 特別是在儲藏環(huán)節(jié)中, 若不能早期監(jiān)測糧食的品質(zhì)變化, 及時采取應(yīng)對措施, 將直接影響后期糧食加工成品的質(zhì)量, 造成經(jīng)濟損失[3,4,5]。因此, 了解糧食在儲藏過程中品質(zhì)的變化趨勢, 明確優(yōu)鮮糧的評價標準, 特別是在早期階段對糧食品質(zhì)的劣變狀況進行快速、準確檢測, 并做出安全性評價是當前糧食行業(yè)的重要任務(wù)之一[6,7,8]。傳統(tǒng)上用于糧食品質(zhì)檢測的方法主要以感官評價、理化和微生物檢驗為主[9,10,11], 但這些方法存在主觀性強、不易量化、樣品預(yù)處理繁瑣、儀器成本高、檢測周期長等缺陷, 已滿足不了現(xiàn)代糧食儲藏工藝技術(shù)的發(fā)展需求[12,13]。因此, 迫切的需要開發(fā)一種快速、無損、準確、便宜的檢測方法用于糧食多種品質(zhì)的檢測。太赫茲 (terahertz, THz) 波是介于紅外和微波之間的電磁輻射波。從能量角度上, 太赫茲能量 (約4 meV) 的大小在電子和光子之間, 處于電子域向光子域的過渡區(qū)域[14,15]。

　　因受限于太赫茲波源產(chǎn)生以及檢測技術(shù), 20世紀90年代之前, 電磁波譜區(qū)域中的太赫茲波段尚未有效的開發(fā)與利用, 被人們稱為“太赫茲空隙” (THz gap) [16]。近年來, 隨著半導(dǎo)體材料技術(shù)、超快激光技術(shù)、數(shù)據(jù)分析技術(shù)的迅猛發(fā)展, 促進了THz技術(shù)瓶頸問題的突破, 也使THz技術(shù)逐步成為無損檢測領(lǐng)域的研究熱點[17,18]。

　　相比于近紅外光譜、拉曼光譜、X-ray光譜等其他較成熟的無損檢測技術(shù), THz光譜技術(shù)也存在固有的特性, 如寬頻帶區(qū)域可避免散射的影響;能量低, 以非電離輻射的方式作用于物品或人體, 將傷害降到最低;對多數(shù)大分子生物表現(xiàn)出很強的吸收和諧振、能夠以很小的衰減穿透物質(zhì);此外, 太赫茲波段對水的吸收比較敏感, 可通過該特性對物質(zhì)進行鑒別分析[19,20]。針對這些特性, THz技術(shù)已在人體安檢、天文觀測、醫(yī)療疾病診斷、農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量控制與監(jiān)測等諸多領(lǐng)域得到了應(yīng)用[21,22]。在糧食品質(zhì)檢測中還處于探索階段, 具有很大的發(fā)展空間和實用價值。鑒于此, 本文主要對太赫茲時域光譜技術(shù)的探測原理和光學(xué)參數(shù)的提取以及成像技術(shù)進行了綜述;重點闡述了該技術(shù)在儲糧品質(zhì)鑒別與分類、儲糧新陳度、儲糧真菌污染以及儲糧害蟲檢測方面的應(yīng)用研究;最后對太赫茲光譜技術(shù)在儲糧品質(zhì)檢測中的發(fā)展趨勢和應(yīng)用前景進行了展望, 以期為儲糧品質(zhì)現(xiàn)場、快速、原位檢測與分選提供方法借鑒, 同時能為糧情早期檢測中預(yù)警模型的建立提供技術(shù)支持。

　　2 太赫茲光譜技術(shù)

　　2.1 太赫茲光譜技術(shù)原理

　　太赫茲波是指電子頻譜上頻率為0.1～10 THz的輻射波, 其波長范圍從0.03到3 mm, 介于無線電波和光波之間。是目前尚未完全開發(fā)和利用的電磁波譜區(qū)域。針對待測樣品的不同物化特性, 可將THz光譜技術(shù)劃分為太赫茲時域波譜 (terahertz time domain spectroscopy, THz-TDS) , 太赫茲時間分辨波譜 (time-resolved terahertz spectroscopy, TRTS) 和太赫茲發(fā)射波譜 (terahertz emission spectroscopy, TES) 3種形式[23,24]。

　　其中, THz-TDS技術(shù)的應(yīng)用較為廣泛, 該技術(shù)早先 (20世紀90年代) 是由AT&T Bell實驗室以及IBM的Watson研究中心聯(lián)合探索、突破發(fā)展起來的一種波譜類相干探測技術(shù)[25,26], 這項技術(shù)是基于飛秒超快激光技術(shù)來激發(fā)出的太赫茲脈沖信號并作用于樣品, 利用待測樣品對THz不同頻率的光譜產(chǎn)生的特征吸收信息來分析樣品的內(nèi)部組分、外部屬性及其相互作用。THz-TDS系統(tǒng)針對不同的測試需求可分為透射式、反射式、差分式、啁啾展寬式等, 其中前2種方式較為常用。圖1[4,14]為透射式太赫茲時域光譜檢測系統(tǒng)示意簡圖。首先由飛秒超快激光器 (laser) 產(chǎn)生激光脈沖作為系統(tǒng)的輸入光源, 脈沖信號經(jīng)由分束鏡 (cent beam splitter, CBS) 分成2路光信號L1和L2。其中L1為強度較大的泵浦光 (pump light) , L2為光強較弱的探測光 (probe light) 。

　　L1光路上泵浦光信號經(jīng)傳輸先進入延遲裝置系統(tǒng), 后入射到砷化鎵 (GaAs) 光導(dǎo)天線上激發(fā)出THz脈沖信號, 進一步經(jīng)過一組校準后的拋物面鏡 (PM1和PM2) 使脈沖信號射向待測樣品。L2光路上較弱的探測光的脈寬要遠小于入射THz信號, 探測光脈沖是通過電光晶體碲化鋅 (ZnTe) 產(chǎn)生THz脈沖信號, 隨后作用于待測樣品, 再經(jīng)另一組拋物面鏡 (PM3和PM4) 入射到ZnTe晶體上, 并與延遲系統(tǒng)的探測光譜匯合, 共同觸發(fā)探測器, 形成THz完整波形。THz信號經(jīng)過電光晶體透射, 探測光的相位會根據(jù)光的折射率或信號調(diào)制方式改變偏振狀態(tài), 被棱鏡 (PBS) 分成2束光且在偏振方向上垂直, 最后入射到鎖相放大器進行信號放大, 并通過計算機進行數(shù)據(jù)采集以獲取待測樣品的最終完整THz光譜信息[27,28]。

　　2.2 太赫茲時域光譜參數(shù)提取

　　太赫茲脈沖信號在作用于待測樣品時部分能量會被樣品吸收或散射, 因此常用于描述物質(zhì)材料光學(xué)性質(zhì)的物理參數(shù)折射率 (nb () ) 、消光系數(shù) (kb () ) 和吸收系數(shù) (ab () ) 同樣適用于THz光譜特性的分析, 但參數(shù)的計算通常需要兩個理想化的條件:THz時域光譜系統(tǒng)的響應(yīng)函數(shù)與時間無關(guān);待測樣品的結(jié)構(gòu)均勻且表面光滑。計算公式如下:

　　式中, ω代表圓頻率, (37) () 和ρ () 分別代表樣品接收信號與參考信號比值的輻角和模, d代表樣品的厚度, c是光速。也可根據(jù)上述3種基本參數(shù)變量計算出如介電常數(shù)等其他光學(xué)參數(shù)用于分析, 具體細節(jié)請參見文獻[29]。

　　2.3 太赫茲光譜成像技術(shù)

　　與可見光、近紅外、拉曼、X射線等可成像技術(shù)相類似, THz波譜同樣可以作為目標物體的信號源進行成像表達與分析。針對THz信號發(fā)射源的不同, 目前可將THz-TDS成像技術(shù)分成脈沖波成像和連續(xù)波成像[5,30]。采集到的樣品THz-TDS光譜圖像具有豐富的外部屬性特征信息, 如樣本的形態(tài)特征, 紋理特征, 每個像素點在THz頻段的響應(yīng)強度等都可作為判別目標物特性的可靠依據(jù)。與時頻域光譜信息相結(jié)合分析, 可進一步增加目標檢測的全面性與準確性, THz成像技術(shù)在無損檢測領(lǐng)域具有很大發(fā)展?jié)摿�[31,32]。Hu等[33]搭建了THz-TDS成像系統(tǒng)平臺, 對芯片和樹葉進行了成像實驗, 為太赫茲成像技術(shù)的研究開辟了先例。近年來, 隨著光學(xué)成像技術(shù), 計算機視覺技術(shù), 數(shù)據(jù)分析與集成技術(shù)的不斷發(fā)展, 太赫茲成像技術(shù)的研究不斷取得突破, 并在安防檢查、醫(yī)學(xué)癌變診斷、食品包裝材料、集成電路芯片檢測等多個領(lǐng)域得到了應(yīng)用。在農(nóng)業(yè)上系統(tǒng)化、規(guī)模化的應(yīng)用處于起步階段, 特別是在糧食品質(zhì)檢測方面具有很高的利用價值和發(fā)展空間。

　　3 太赫茲光譜技術(shù)在儲糧品質(zhì)檢測中的應(yīng)用研究

　　3.1 在儲糧品質(zhì)鑒別與分類方面的研究

　　太赫茲波譜區(qū)域的開發(fā)與利用起步較晚, 特別是在糧食品質(zhì)快速檢測方面還具有較大的研究空間。多數(shù)學(xué)者首先圍繞著THz光譜技術(shù)對儲糧品質(zhì)展開了定性方面的研究, 如通過玉米籽粒不同區(qū)域?qū)�THz光譜的吸收特性對優(yōu)質(zhì)種子進行鑒別與分選;優(yōu)選出最適宜的光譜區(qū)域, 建立了小麥品種的分類模型;融合多種化學(xué)計量學(xué)方法建立了轉(zhuǎn)基因、非轉(zhuǎn)基因大米及水稻種子的判別分類模型;建立了大米中農(nóng)藥吡蟲啉殘留的檢測模型 (應(yīng)用進展如表1所示) 。由此可知, 利用THz光譜技術(shù)對糧食品種的分類、轉(zhuǎn)基因種子的鑒別、農(nóng)藥殘留檢測等進行應(yīng)用是可行的。

　　3.2 儲糧新陳度檢測方面的研究

　　糧食是有生命的活體, 自身具有生理生化特性, 在儲藏過程中不斷的與儲糧生態(tài)環(huán)境進行著信息交換, 消耗大分子的有機物質(zhì), 隨著儲藏期限的延長, 生態(tài)環(huán)境的惡化, 糧食會出現(xiàn)變性以及營養(yǎng)物質(zhì)流失的現(xiàn)象, 致使其逐漸陳化, 品質(zhì)下降, 直至喪失使用和食用價值。因此, 儲糧新陳度早期變化的快速和準確檢測愈加重要。通常, 糧食在儲藏過程中其水分、氨基酸、淀粉、粘度值、發(fā)芽率等指標會隨著品質(zhì)下降而發(fā)生變化, 可通過對指標的檢測來預(yù)知儲糧新陳度狀況, 從而為進一步?jīng)Q策提供依據(jù)。相關(guān)研究人員針對THz光譜對水分的敏感性吸收作用建立了小麥粉粒中含水量的預(yù)測模型;對小麥樣品的儲藏年份、以及芽變初期狀況、發(fā)芽階段、麥芽糖含量分別進行了檢測, 并取得了較為理想的研究結(jié)果;另有研究人員對谷子樣品中的谷氨酸、谷氨酰胺和酪氨酸進行了定量分析, 新建模型具有更好的魯棒性和穩(wěn)定性, 應(yīng)用細節(jié)如表1所示。由此可知, 太赫茲光譜技術(shù)有很大的潛力對糧食在儲藏過程中的多種新陳度指標進行定量分析。當前THz技術(shù)對小麥樣品的相關(guān)研究報道較多, 而對于稻谷、玉米、大豆等其他儲糧相關(guān)品質(zhì)指標檢測方面的研究還需進一步推進。

　　3.3 儲糧真菌污染檢測方面的研究

　　糧食在儲藏過程中, 除了自身生理作用的影響, 還會受到生態(tài)環(huán)境中有害微生物的影響使其品質(zhì)發(fā)生劣變。有害微生物在適宜環(huán)境下會不斷分解糧食中的營養(yǎng)物質(zhì), 使其變質(zhì)、霉腐、致使糧食出現(xiàn)變色、變味、生霉等癥狀, 甚至還會產(chǎn)生具有毒性和致癌性的真菌毒素, 嚴重影響了儲糧的品質(zhì)與安全狀況, 還會對人、畜健康構(gòu)成威脅。因此, 對儲糧危害真菌進行早期檢測和及時預(yù)報的任務(wù)不可忽視。儲糧中常見的危害真菌主要以灰綠曲霉、亮白曲霉、赭曲霉、局限曲霉、黃曲霉、青霉等為主, 其中黃曲霉是導(dǎo)致糧堆快速發(fā)熱和霉變的主要危害真菌, 部分黃曲霉可產(chǎn)生毒性較大且具有致癌性的黃曲霉毒素, 是當前研究的重點。

　　目前, 利用THz技術(shù)檢測儲糧危害真菌的研究還尚未成熟, 但已有相關(guān)學(xué)者對其進行了探索。如對黃曲霉毒素B1和M1標準液在THz波段內(nèi)吸收峰位置以及吸收強度進行了分析;進一步對從玉米種提取出的黃曲霉毒素B1進行了有效檢測;在此基礎(chǔ)上, 相關(guān)學(xué)者建立了不同濃度梯度的黃曲霉毒素B1含量的定量預(yù)測模型, 取得一定進展;另有學(xué)者利用多元數(shù)據(jù)分析方法對不同霉變程度的小麥籽粒進行判別 (見表1) 。由此可知, 利用THz光譜技術(shù)結(jié)合化學(xué)計量學(xué)方法對檢測儲糧受霉菌及真菌毒素感染狀況的研究已經(jīng)開展, 但多數(shù)研究關(guān)注黃曲霉及其毒素的感染狀況, 缺乏對其他典型儲藏真菌的鑒別, 及儲糧早期霉變狀況的檢測方面的研究。

　　注:PLS:partial least squares, 偏最小二乘法;iPLS:interval partial least squares, 間隔偏最小二乘法;biPLS:backward interval partial least squares, 反向間隔偏最小二乘法;PLS-DA:partial least squares discrimination analysis, 偏最小二乘判別分析;LS-SVM:least squares support vector machines, 最小二乘支持向量機;RF:random forests, 無線電頻率;PCA-BPNN:principal component analysis-BP neural network, 主成分分析BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò);PLSR:partial least squares regression, 偏最小二乘回歸。

　　3.4 儲糧害蟲檢測方面的研究

　　影響糧食品質(zhì)變化的一個重要因素就是在儲糧生態(tài)環(huán)境中出現(xiàn)的不同種類的儲糧害蟲, 對糧堆不斷的侵染。如習(xí)慣于在糧粒內(nèi)部蛀蝕、生長、繁殖的初期性糧蟲玉米象、谷蠹、米象、麥蛾等, 這些害蟲不易被檢測和清除, 還有一些能夠危害糧物碎屑和粉末的食性糧蟲赤擬谷盜、長角扁谷盜、鋸谷盜等構(gòu)成了糧蟲的主要來源[52,53]。這些糧蟲在糧堆中進行取食、呼吸、排泄等生命活動時散發(fā)出熱量和水分等致使糧食出現(xiàn)發(fā)熱、發(fā)芽、霉變等品質(zhì)劣變的現(xiàn)象, 有些糧蟲的代謝產(chǎn)物還含有毒素和致癌物質(zhì), 存在著嚴重的健康風(fēng)險問題。THz光譜技術(shù)用于儲糧品質(zhì)和真菌檢測的研究已經(jīng)開展, 用于儲糧害蟲檢測方面的研究相對較少, 但也有部分學(xué)者進行了嘗試, 如通過對THz光譜的吸收強度來檢測小麥籽粒被糧蟲的侵染程度;建立了稻谷樣品中識別玉米象的判別模型, 以及小麥粉中玉米象碎片含量的預(yù)測模型, 并取得理想結(jié)果;另有研究人員通過光譜差異性對正常、霉變、蟲蛀、發(fā)芽小麥進行了檢測 (見表1) 。由此可知, 利用THz技術(shù)對糧蟲相關(guān)信息進行檢測的研究還未系統(tǒng)化、深入化的開展, 今后可將THz圖像與光譜特征結(jié)合分析, 對糧蟲與糧粒進行全面的檢測。

　　4 討論

　　與其他光譜類檢測技術(shù)相比 (表2) [3,9,13], THz-TDS技術(shù)以其快速、無損、頻帶寬、衰減性小、無電離輻射傷害等特性在檢測領(lǐng)域已經(jīng)得到了國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注。在人體安全檢查、環(huán)境監(jiān)測、病變診斷、農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全監(jiān)控等諸多領(lǐng)域取得了階段性進展, 在農(nóng)業(yè)領(lǐng)域還沒有系統(tǒng)化、規(guī)�；�的開展研究與應(yīng)用, 特別是在糧食行業(yè)THz技術(shù)的研究還處于探索階段, 具有廣闊的應(yīng)用前景和發(fā)展空間。但THz技術(shù)也存在一定的局限性:太赫茲波普范圍內(nèi)的光子能量對水分具有較強的敏感性, 實驗過程中需嚴格把控環(huán)境條件, 保持清潔、干燥, 因此太赫茲技術(shù)不適合對高水分含量樣本進行檢測;散射可能會影響某些待測物質(zhì)在太赫茲波段的特定吸收強度與位置, 需要進一步利用算法進行提取或篩除;目前太赫茲光譜檢測設(shè)備多數(shù)為高成本, 大規(guī)模系統(tǒng), 便攜式、集成化、低成本的檢測儀器還處于待研發(fā)階段, 這就限制了該技術(shù)在諸多領(lǐng)域的應(yīng)用與推廣。

　　5 總結(jié)與展望

　　目前, THz技術(shù)在儲糧品質(zhì)檢測中以定性判別為主, 多參數(shù)指標定量分析的研究還有待進一步展開, THz技術(shù)可從以下幾個方面進行突破:選擇具有代表性、典型性的儲糧樣本是確保定性判別與定量分析準確性的前提, 可根據(jù)糧食的品種、產(chǎn)地、儲藏時間等條件, 利用多元化的實驗數(shù)據(jù)對儲糧品質(zhì)劣變狀況進行更深入的機理分析, 并作為THz光譜建模的基礎(chǔ)數(shù)據(jù);針對THz光譜信息量較弱且存在重疊和冗余的問題, 應(yīng)遵循數(shù)據(jù)簡化與模型性能提升的原則, 突破現(xiàn)有的常規(guī)數(shù)據(jù)建模方法, 開發(fā)出一些新穎的數(shù)據(jù)處理與分析方法, 能夠最大限度挖掘出與儲糧品質(zhì)指標最為相關(guān)的特征信息, 建立出儲糧品質(zhì)分析最為適宜的定量與定性模型;當前, THz光譜檢測系統(tǒng)的成本較高, 多數(shù)為實驗室層面大規(guī)模大尺度的儀器設(shè)備, 阻礙了THz光譜技術(shù)實用化和產(chǎn)業(yè)化的發(fā)展, 隨著激光技術(shù)、設(shè)備集成技術(shù)以及數(shù)據(jù)分析與存儲技術(shù)的成熟, THz光譜探測及其成像系統(tǒng)將會向小型化、集成化、便攜式的方向發(fā)展, 也會為儲糧品質(zhì)現(xiàn)場快速檢測提供便宜式服務(wù)。

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