本文摘要：摘要：氫能被視為21世紀(jì)最具發(fā)展?jié)摿Φ那鍧嵞茉�，其開(kāi)發(fā)與利用是氫動(dòng)力汽車(chē)、氫燃料電池技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵。近年來(lái)，等離子體制氫技術(shù)因系統(tǒng)啟停迅速、可處理燃料種類(lèi)多等優(yōu)勢(shì)得到研究者的廣泛關(guān)注。旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體為非熱平衡等離子體，兼具熱等離子體和冷
摘要：氫能被視為21世紀(jì)最具發(fā)展?jié)摿Φ那鍧嵞茉矗溟_(kāi)發(fā)與利用是氫動(dòng)力汽車(chē)、氫燃料電池技術(shù)發(fā)展的關(guān)鍵。近年來(lái)，等離子體制氫技術(shù)因系統(tǒng)啟停迅速、可處理燃料種類(lèi)多等優(yōu)勢(shì)得到研究者的廣泛關(guān)注。旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體為非熱平衡等離子體，兼具熱等離子體和冷等離子體特點(diǎn)，是等離子體重整燃料制氫領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。本文簡(jiǎn)要介紹了旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體重整制氫原理及其性能評(píng)價(jià)指標(biāo)，主要對(duì)近五年來(lái)旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體重整乙醇、甲醇及甲烷制氫的反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率、氫氣選擇性以及能量效率的研究進(jìn)展進(jìn)行總結(jié)、分析與展望�；诋�(dāng)前研究現(xiàn)狀，針對(duì)能量效率優(yōu)化和氫氣選擇性改善提出了幾點(diǎn)建議，認(rèn)為優(yōu)化電源設(shè)計(jì)，提高旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體反應(yīng)器與等離子體電源的阻抗匹配度以及旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體重整制氫機(jī)理分析兩方面還有大量研究工作待完成。研究表明，旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體耦合催化床反應(yīng)器使反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率及氫氣選擇性均得到提升，是推動(dòng)等離子體制氫技術(shù)發(fā)展的一個(gè)重要研究方向。
關(guān)鍵詞：旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧;等離子體重整;乙醇;甲醇;甲烷;制氫
0引言氫能是一種綠色、高效的二次能源[1,2]，廣泛應(yīng)用于航天飛機(jī)、燃料電池汽車(chē)、煤制清潔能源等領(lǐng)域，發(fā)展前景廣闊�，F(xiàn)有催化重整制氫、生物質(zhì)燃料制氫及太陽(yáng)能制氫等多種技術(shù)。與其他技術(shù)相比，催化重整技術(shù)工藝相對(duì)成熟，具有較高的轉(zhuǎn)化率及氫氣選擇性[3,4]，是首選的制氫技術(shù)，但是系統(tǒng)啟動(dòng)慢，成本較高，催化劑易失活，制氫工藝流程復(fù)雜，而氫燃料電池的逐步推廣對(duì)在線(xiàn)制氫技術(shù)提出了更高的要求。
近年來(lái)，等離子體制氫技術(shù)因系統(tǒng)啟停迅速、工藝流程簡(jiǎn)單、可處理燃料種類(lèi)多、投資及操作成本低等優(yōu)勢(shì)受到研究者的廣泛關(guān)注[57]。盡管等離子體重整制氫技術(shù)需要額外提供電能且氫氣選擇性較差，但通過(guò)與催化劑耦合，氫氣選擇性能夠得到大幅提高[8,9]。等離子體是指由大量電子、離子、中性原子和中性分子組成的，總的正電荷和負(fù)電荷數(shù)量近似相等而宏觀上呈電中性的一種導(dǎo)電流體。按照溫度差異，等離子體可分為高溫等離子體和低溫等離子體[10]。
根據(jù)重粒子中性原子、中性分子及離子與電子溫度的關(guān)系，又可以將低溫等離子體分為熱等離子體和冷等離子體。熱等離子體如電弧放電處于熱平衡或局域熱平衡狀態(tài)，重粒子溫度接近電子溫度約10。冷等離子體處于非熱平衡狀態(tài)，注入的能量大部分用來(lái)產(chǎn)生高能量的電子而非加熱中性氣體，因此電子溫度較高(10~10，并具有較高的化學(xué)活性，而離子與中性粒子溫度300K~1000K遠(yuǎn)低于電子溫度。
高溫等離子體可以提供極高的溫度和能量(功率可達(dá)10kW),但其能量平均分布在各個(gè)自由度中，會(huì)使反應(yīng)物被過(guò)度加熱，造成能量的浪費(fèi);此外，極高的反應(yīng)溫度會(huì)使電極熔融和腐蝕，從而對(duì)電極材料的制備和維護(hù)提出了更高的要求，進(jìn)一步增加了投資成本[11]。低溫等離子體有較高的電子溫度和較低的粒子溫度，為化學(xué)反應(yīng)提供了良好的條件：一方面，較高的電子能量可以使反應(yīng)物激發(fā)、電離和離解，從而使反應(yīng)物具有較強(qiáng)的化學(xué)活性;另一方面，整個(gè)反應(yīng)體系的溫度較低，甚至接近室溫，從而降低了能量的消耗，節(jié)約了成本[12]，同時(shí)，較低的體系溫度也為化學(xué)反應(yīng)提供了良好的淬滅條件，保證了反應(yīng)定向進(jìn)行和產(chǎn)物的獲取[13]。
因此，常采用低溫等離子體重整燃料制氫。低溫等離子體的產(chǎn)生方式主要包括電暈放電、輝光放電、介質(zhì)阻擋放電、電弧放電及滑動(dòng)弧放電等。電暈放電較弱，放電區(qū)域僅集中于局部強(qiáng)電場(chǎng)區(qū)域;輝光放電需要在低氣壓系統(tǒng)中操作，因而不宜用于在大氣壓中進(jìn)行的等離子體重整技術(shù);介質(zhì)阻擋放電可獲得大面積低溫等離子體，一方面放電區(qū)域存在大量微放電通道，導(dǎo)致放電不均勻，另一方面氣體溫度低甚至可以低至室溫，等離子體重整化學(xué)反應(yīng)速率較慢。與電暈、輝光和介質(zhì)阻擋放電不同，電弧放電產(chǎn)生熱等離子體，放電過(guò)程中大部分能量用于加熱氣體，因此氣體溫度高，但激發(fā)態(tài)粒子選擇性差，同時(shí)放電對(duì)電極損害嚴(yán)重，通常用于焊接、切割和噴涂等工業(yè)領(lǐng)域。
滑動(dòng)弧放電等離子體兼具熱等離子體和冷等離子體的特點(diǎn)，大部分能量(75%~80%)均消耗在非熱平衡階段[14]，擁有大量的高能量電子和良好的化學(xué)選擇性[15]，因此在等離子體制氫領(lǐng)域是研究熱點(diǎn)。與刀片式滑動(dòng)弧相比，旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧的等離子體區(qū)域體積更大、活性粒子分布更加均勻、能量效率更高，在制氫領(lǐng)域受到了越來(lái)越多的青睞。乙醇、甲醇和甲烷為可再生生物質(zhì)能源，氫碳比(H:C)高、不含氮硫元素、儲(chǔ)運(yùn)方便、來(lái)源廣，用于等離子體重整制氫具有獨(dú)特的優(yōu)勢(shì)。本文對(duì)近年來(lái)旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體重整乙醇、甲醇和甲烷制氫的研究進(jìn)展進(jìn)行總結(jié)和分析，最后對(duì)旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體重整制氫的研究方向進(jìn)行展望。
1旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體重整制氫原理及性能評(píng)價(jià)指標(biāo)
1.1旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧放電原理
常見(jiàn)的旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧反應(yīng)器多為錐形內(nèi)電極、圓筒狀外電極結(jié)構(gòu)。典型的切向進(jìn)氣旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧放電裝置，該結(jié)構(gòu)由韓國(guó)YoungHoon等人設(shè)計(jì)，圖中錐形內(nèi)電極為高壓電極，圓筒狀外電極為接地電極(低壓電極)。當(dāng)高低壓電極之間接通數(shù)千伏電壓時(shí)，兩電極之間會(huì)產(chǎn)生較強(qiáng)的電場(chǎng)，隨著電壓升高，電場(chǎng)強(qiáng)度逐漸增大。當(dāng)電場(chǎng)強(qiáng)度大于或等于反應(yīng)物的擊穿場(chǎng)強(qiáng)時(shí)，在最窄間隙AB處通常為2mm~8mm[17]發(fā)生擊穿，形成電弧，電弧在切向氣流的推動(dòng)下繞內(nèi)電極旋轉(zhuǎn)，旋轉(zhuǎn)過(guò)程中電弧被不斷拉伸，直至消失。
1.2旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體重整制氫原理
對(duì)于液體燃料(如：乙醇、甲醇等)，重整制氫技術(shù)主要有CO重整干重整、部分氧化重整、水蒸氣重整及自熱重整四種。
2乙醇重整制氫研究
乙醇是可再生能源[22]，無(wú)毒、沸點(diǎn)低(沸點(diǎn)78.5℃)，能與水以任何比例互溶，易儲(chǔ)存和運(yùn)輸;氫碳比高(H:C=3:1)，可以通過(guò)發(fā)酵法(糖類(lèi)原料、淀粉原料、纖維素原料)和熱化學(xué)合成法制取，是一種理想的重整制氫原料。根據(jù)是否添加催化劑，乙醇重整制氫研究可分為旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體重整制氫和旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體催化重整制氫兩部分。
2.1旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體重整制氫研究
氧碳比(O/C)是影響重整效果的重要因素：O/C過(guò)低會(huì)造成積碳、反應(yīng)體系溫度低等問(wèn)題;O/C過(guò)高會(huì)使重整反應(yīng)生成的和CO被氧化，導(dǎo)致氫氣選擇性降低。劉敦珂等人[23]利用40kHz高頻交流電源考察了O/C對(duì)乙醇部分氧化重整的影響，實(shí)驗(yàn)過(guò)程中乙醇流量固定為40ml/min。研究表明，O/C為0.6時(shí)，乙醇轉(zhuǎn)化率最高(約100%);O/C為1.0時(shí)，氫氣選擇性最高(約81%)。能量效率與等離子體放電功率密切相關(guān)，F(xiàn)edirchyk和Nedybaliuk等人[24,25]的研究結(jié)果均表明能量效率隨著放電功率的增加逐漸升高。當(dāng)旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧放電功率約72W時(shí)，系統(tǒng)的能量效率約80%。
此外，Levko等人[26]通過(guò)改變氣體溫度和乙醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)開(kāi)展了重整乙醇制氫研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，當(dāng)乙醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)一定時(shí)，乙醇轉(zhuǎn)化率和能量效率均隨氣體溫度升高(800K~1500)先增加后趨于穩(wěn)定;相反，當(dāng)氣體溫度一定時(shí)，乙醇轉(zhuǎn)化率隨乙醇質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加(6.5%、13%、26%)逐漸降低，而能量效率卻線(xiàn)性升高，最大值為6.5%。
2.2旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體催化重整制氫研究
催化劑可以降低反應(yīng)過(guò)程中所需的活化能從而加快化學(xué)反應(yīng)速率。為進(jìn)一步提高乙醇轉(zhuǎn)化率和氫氣選擇性，一些學(xué)者研制出了旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體-催化協(xié)同制氫即等離子體催化重整實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，但目前這方面的研究相對(duì)較少。Du等人[8]將拉瓦爾旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧放電等離子體耦合Ni/γAl催化劑考察了O/C對(duì)乙醇轉(zhuǎn)化率的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，乙醇轉(zhuǎn)化率相比于無(wú)催化劑情況下提升了10.2%[27]，制氫電耗由68.5kJ/mo[27]降低至40.1kJ/mol。
隨著O/C的增加，乙醇轉(zhuǎn)化率先升高后降低，當(dāng)O/C為0.5時(shí)，乙醇轉(zhuǎn)化率達(dá)到最高，約60%。此外，為進(jìn)一步探究催化劑種類(lèi)對(duì)乙醇重整制氫性能的影響，Du等人[28]選用Ni/γAl、Co/γAl和Cu/γAl三種催化劑分別考察了O/C和S/C對(duì)乙醇轉(zhuǎn)化率、氫氣選擇性及制氫電耗的影響，實(shí)驗(yàn)裝置及非熱電弧等離子體催化合成反應(yīng)器結(jié)構(gòu)。研究表明，當(dāng)溫度為120℃℃時(shí)，催化床反應(yīng)器的引入可顯著提升乙醇轉(zhuǎn)化率和氫氣選擇性。
使用Ni/γAl催化劑時(shí)，單位制氫電耗可降低至0.3kJ/L，此時(shí)乙醇轉(zhuǎn)化率和氫氣選擇性分別為88.2%、46.3%。表列舉了近五年旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體重整乙醇制氫的結(jié)果，由表可以得到如下結(jié)論：乙醇重整技術(shù)路線(xiàn)以自熱重整和部分氧化重整為主，原因是實(shí)驗(yàn)過(guò)程中不需要額外加熱儀器，設(shè)備簡(jiǎn)單;引入水蒸氣可以促使水煤氣反應(yīng)正向進(jìn)行，從而降低CO含量，提高體積分?jǐn)?shù)。旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體耦合催化劑重整乙醇制氫，能夠提升反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率和氫氣選擇性，由此認(rèn)為新型催化劑的制備、催化劑與等離子體間相互作用機(jī)理的研究將是發(fā)展乙醇重整制氫技術(shù)的有效途徑。
但目前使用的催化劑載體多為Al，因此有必要考察不同載體(如：ZnO、CuO、TiO等)和不同金屬(如：Pt、Pd以及FeCu等)對(duì)乙醇轉(zhuǎn)化率和氫氣選擇性的影響[29]。研究表明，當(dāng)溫度為120℃℃時(shí)，催化床反應(yīng)器的引入可顯著提升乙醇轉(zhuǎn)化率和氫氣選擇性。使用Ni/γAl催化劑時(shí)，單位制氫電耗可降低至0.3kJ/L，此時(shí)乙醇轉(zhuǎn)化率和氫氣選擇性分別為88.2%、46.3%。等離子體電源方面，大多數(shù)研究學(xué)者采用的是低頻交流電源，高頻(~kHz)交流電源、恒流電源及恒功率電源的考察相對(duì)較少，是未來(lái)的一個(gè)研究方向。
3甲醇重整制氫研究
甲醇是最有前景的氫載體之一(H:C=4:1)，作為一種可再生能源[32]，可以從煤、天然氣或生物質(zhì)中提取。甲醇制氫的轉(zhuǎn)化條件相對(duì)溫和，反應(yīng)溫度一般約250℃～300℃，存儲(chǔ)和運(yùn)輸成本低。甲醇重整制氫包括裂解、干重整(CO重整)、部分氧化及蒸氣重整四種方式。甲醇裂解反應(yīng)通常需要引入載氣，以產(chǎn)生用于激發(fā)和活化甲醇分子的高能量電子及活性粒子基團(tuán)。Zhang等人[33]分別以氮?dú)夂蜌鍤鉃檩d氣進(jìn)行了甲醇裂解制氫反應(yīng)，甲醇轉(zhuǎn)化率、氫氣選擇性和能量效率最高可分別達(dá)到92.4%、53.1%和52%。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明甲醇在氮?dú)廨d氣下的轉(zhuǎn)化率高于氬氣載氣下的轉(zhuǎn)化率。
這可能是因?yàn)榈募ぐl(fā)電位(11.1eV)比Ar的亞穩(wěn)態(tài)能級(jí)1S(11.5ev)和1S(11.7ev)低[34]，相同放電功率下，在氮?dú)庵锌梢援a(chǎn)生更多的活性粒子。此外，與氬氣相比，甲醇在氮?dú)庵械姆烹姽β矢�，因此放電過(guò)程中更容易產(chǎn)生活性基團(tuán)，從而甲醇轉(zhuǎn)化的反應(yīng)路徑更多，所以甲醇轉(zhuǎn)化率相對(duì)較高。光譜診斷結(jié)果表明，甲醇裂解過(guò)程中氮?dú)獾碾娮蛹ぐl(fā)亞穩(wěn)態(tài)(
Zhang等人[35]在國(guó)內(nèi)率先開(kāi)展甲醇干重整制氫研究，考察了甲醇摩爾分?jǐn)?shù)對(duì)甲醇轉(zhuǎn)化率及氫氣選擇性的影響。研究表明，甲醇轉(zhuǎn)化率隨甲醇摩爾分?jǐn)?shù)的增加先降低后升高再逐漸降低，而氫氣選擇性隨甲醇摩爾分?jǐn)?shù)的增加逐漸升高。部分氧化重整以?xún)?chǔ)量豐富的空氣作為反應(yīng)原料之一，反應(yīng)過(guò)程中釋放的熱量使反應(yīng)體系溫度升高，能夠加快化學(xué)反應(yīng)速率，從而提高體系的能量效率和氫氣選擇性[36]。
但反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生的積碳會(huì)降低等離子體中高能電子等活性粒子密度，導(dǎo)致原料轉(zhuǎn)化率和氫氣選擇性下降。等離子體協(xié)同催化氧化是減小積碳的一個(gè)有效途徑，ian等人[37]將旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體與FeCu/γAl催化劑耦合，探究了水蒸氣重整甲醇制氫效果，甲醇轉(zhuǎn)化率提高了6%，氫氣選擇性提高了28%，反應(yīng)器結(jié)構(gòu)如圖所示。通過(guò)對(duì)發(fā)射光譜分析，以(C)譜線(xiàn)為基準(zhǔn)，利用SPECAIR軟件進(jìn)行擬合，得到氮?dú)獾霓D(zhuǎn)動(dòng)溫度約2500K(約等于弧通道溫度);此外，基于486.1nm處β譜線(xiàn)的斯塔克展寬，計(jì)算結(jié)果表明電子密度約3.0×1014cm。
4甲烷重整制氫研究
甲烷氫碳比高(H:C=4:1)，可以從天然氣或生物質(zhì)氣中直接提取，重整制氫過(guò)程中不會(huì)產(chǎn)生氮氧化物及硫化物等污染物;通過(guò)重整技術(shù)將甲烷轉(zhuǎn)化為氫氣，可以有效降低大氣中溫室氣體甲烷的含量。旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體重整甲烷制氫可通過(guò)部分氧化重整、裂解、干重整(CO重整及水蒸氣重整四種途徑實(shí)現(xiàn)。
天然氣論文范例：天然氣儲(chǔ)運(yùn)技術(shù)及其應(yīng)用發(fā)展前景
5總結(jié)與展望
全文對(duì)近年來(lái)旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體重整乙醇、甲醇及甲烷制氫的研究進(jìn)展進(jìn)行總結(jié)和分析，研究表明，重整乙醇、甲醇和甲烷可以獲得的氫氣選擇性最高分別為81.3%、98%和97;原料轉(zhuǎn)化率最高分別為100%、95.6%和100%;能量效率最高分別為85%、91%和84%。但重整制氫原料集中在低碳醇和低碳烴類(lèi)，重?zé)N類(lèi)、重油類(lèi)和醚類(lèi)等原料的研究較少。目前，旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體重整制氫研究尚處于初步探索階段，距離工業(yè)化還有很長(zhǎng)一段距離。
(1)與催化重整制氫技術(shù)相比，旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體重整制氫技術(shù)工藝尚不成熟，還有大量的研究工作待完成。相對(duì)而言，電弧等離子體柱的長(zhǎng)度越長(zhǎng)，等離子體區(qū)域的體積越大，電子密度和活性基團(tuán)數(shù)量更多，反應(yīng)物的轉(zhuǎn)化率和處理量相應(yīng)升高。一方面，優(yōu)化反應(yīng)器結(jié)構(gòu)，增加放電過(guò)程中電弧長(zhǎng)度與等離子體區(qū)域體積;另一方面，等離子體特性與電源特性密切相關(guān)，優(yōu)化電源設(shè)計(jì)，提升等離子體反應(yīng)器與電源的阻抗匹配度。
(2)旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧重整反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生大量的熱，等離子體反應(yīng)器的溫度非常高，如何有效管理此部分熱量成為提高能量效率的關(guān)鍵之一，如對(duì)等離子體反應(yīng)器增加熱量回收裝置，一方面既可以降低反應(yīng)器溫度、減少電極材料的腐蝕;另一方面，還可以將水汽化形成水蒸汽用于重整制氫反應(yīng)。
(3)甲醇和甲烷干重整制氫過(guò)程中會(huì)在電極表面產(chǎn)生黑色的粉末，即炭黑。盡管炭黑會(huì)抑制放電的效果，導(dǎo)致放電穩(wěn)定性變差以及電極短路，但其可以用作油墨、油漆的原料及橡膠的補(bǔ)強(qiáng)劑，分析炭黑的結(jié)構(gòu)和抑制炭黑的產(chǎn)生將是未來(lái)的研究方向之一。
(4)對(duì)于旋轉(zhuǎn)滑動(dòng)弧等離子體制氫技術(shù)，反應(yīng)過(guò)程中電子和活性基團(tuán)的碰撞效應(yīng)以及熱效應(yīng)均發(fā)揮了作用，但有關(guān)二者對(duì)制氫效果貢獻(xiàn)的大小和占比的研究鮮有報(bào)道。與甲烷相比，乙醇和甲醇分子結(jié)構(gòu)相對(duì)復(fù)雜，反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)物的種類(lèi)更多，既有氣態(tài)產(chǎn)物，也可能有液態(tài)產(chǎn)物。為有針對(duì)性的提高氫氣選擇性，有必要對(duì)重整氣進(jìn)行冷凝處理回收液體產(chǎn)物以及結(jié)合光譜診斷技術(shù)和質(zhì)譜技術(shù)共同對(duì)乙醇和甲醇等離子體重整制氫反應(yīng)機(jī)理做更深一步的探究。
未來(lái)，滑動(dòng)弧等離子體重整技術(shù)還可以用于航空發(fā)動(dòng)機(jī)點(diǎn)火、汽車(chē)尾氣中氮氧化物的減排處理、催化劑載體的制備、汽車(chē)發(fā)動(dòng)機(jī)的燃燒系統(tǒng)、食品加工、輔助燃燒等領(lǐng)域。總之，滑動(dòng)弧等離子體的應(yīng)用將會(huì)越來(lái)越廣，有非常大的發(fā)展?jié)摿Α?/p>
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作者：魯娜，劉孟杰，劉一荻，王素力，孫公權(quán)
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