本文摘要：摘要：來源于微生物膜脂的甘油二烷基甘油四醚類(GDGTs)化合物是近年來被廣泛用于古環(huán)境定量重建研究的化合物之一，究其原因在于此類化合物對環(huán)境響應(yīng)敏感，特別是溫度與pH值等，據(jù)此而建立的一系列GDGTs指標(biāo)有效定量重建海洋、湖泊、泥炭以及土壤等不同沉積
摘要：來源于微生物膜脂的甘油二烷基甘油四醚類(GDGTs)化合物是近年來被廣泛用于古環(huán)境定量重建研究的化合物之一，究其原因在于此類化合物對環(huán)境響應(yīng)敏感，特別是溫度與pH值等，據(jù)此而建立的一系列GDGTs指標(biāo)有效定量重建海洋、湖泊、泥炭以及土壤等不同沉積載體的環(huán)境信息.目前已在全球范圍廣泛開展湖泊沉積物GDGTs的研究工作，相繼建立的全球以及不同區(qū)域尺度的湖泊沉積物GDGTs校正方程，已被用于湖泊古環(huán)境的定量重建研究，有效記載古湖泊環(huán)境變遷信息.相較之下，基于湖泊水體GDGTs的調(diào)查工作則起步較晚，但越來越多的研究顯示，不同類型湖泊水體普遍貢獻(xiàn)GDGTs，然而究竟此類水生來源GDGTs是否與陸源以及湖泊沉積物GDGTs具有類似的分布，以及他們對環(huán)境因素的響應(yīng)如何，這都為湖泊古溫度定量重建研究帶來不確定性.基于此，本文總結(jié)這10年來湖泊水體GDGTs研究工作的進(jìn)展，首先闡述湖泊水體不同來源(古菌以及細(xì)菌)GDGTs的分布情況，研究發(fā)現(xiàn)水體不同層位GDGTs濃度以及各組分之間存在差異，并且水深在不同湖泊對GDGTs濃度以及各組分相對比例的影響存在差異.此外還總結(jié)湖泊水體中古菌來源isoGDGTs以及細(xì)菌來源brGDGTs的生物來源，并進(jìn)一步分析環(huán)境因素對不同深度水體GDGTs分布的影響，雖然溫度依然是影響水體中GDGTs分布的首要因素之一，然而湖泊水深、溫度以及水體中溶解氧濃度等因素存在著一定的耦合關(guān)系，這些因素往往協(xié)同作用于水體GDGTs，因此會為評估環(huán)境因素對水體GDGTs的影響帶來難度.
關(guān)鍵詞：湖泊水體;古菌;細(xì)菌;水深;溫度
來源于微生物細(xì)胞膜脂的甘油二烷基甘油四醚(glyceroldialkylglyceroltetraethers，簡稱GDGTs)，是一類對環(huán)境參數(shù)響應(yīng)敏感的化合物，特別是溫度以及pH值，因此成為近年來古環(huán)境定量重建研究的熱點(diǎn)之一.根據(jù)生物來源、碳鏈結(jié)構(gòu)以及立體構(gòu)型等差異，GDGTs主要分為兩種類型，一類是來源于古菌的類異戊二烯GDGTs(soprenoidGDGTs，簡稱isoGDGTs)，其碳骨架以類異戊二烯(—12)為單元，并攜帶不同個(gè)數(shù)的五元環(huán)和六元環(huán)，甘油構(gòu)型為，二�；鵶n甘油結(jié)構(gòu);另一類則是由細(xì)菌合成的支鏈GDGTs(branchedGDGTs，簡稱brGDGTs)，碳骨架由攜帶不同個(gè)數(shù)甲基(—CH)的28烷基鏈組成，攜帶0~2個(gè)五元環(huán)，甘油構(gòu)型為，二�；鵶n甘油結(jié)構(gòu).
近10年來，隨著測試技術(shù)和分離手段的逐步優(yōu)化，有別于傳統(tǒng)結(jié)構(gòu)的四醚類化合物也被陸續(xù)鑒定，包括碳鏈上攜帶不同個(gè)數(shù)羥基(—OH)以及五元環(huán)的羥基GDGTs(hydroxyGDGTs，簡稱OHGDGTs)、兩條碳鏈以一個(gè)共價(jià)鍵聯(lián)接的甘油單烷基甘油四醚化合物(glycerolmonoalkylglyceroltetraethers，簡稱GMGT，因結(jié)構(gòu)形似，也稱GDGTs).
微生物論文范例：微生物抑制5754鋁合金的海水腐蝕行為
此外，isoGDGTs以及brGDGTs的異構(gòu)體(isomers)也被有效分離，近年來對不同生境這些化合物的生物來源及其所蘊(yùn)含環(huán)境信息的研究，已為古環(huán)境變遷以及定量重建研究提供新基礎(chǔ)與新方法10.GDGTs與環(huán)境參數(shù)之間的定量關(guān)系也被逐步挖掘，其中被廣泛用于古環(huán)境定量重建的GDGTs指標(biāo)主要有兩種，分別是TEX86與MBT/CBT指標(biāo)11，其中TEX86(TetraEtherindeXof86carbonatoms)指標(biāo)首先構(gòu)建于海洋環(huán)境，研究顯示海洋表層沉積物中isoGDGTs碳鏈上五元環(huán)的環(huán)化程度與海水表層溫度(SeaSurfaceTemperature，SST)之間存在顯著正相關(guān)12，其生理學(xué)基礎(chǔ)是這些isoGDGTs來源于海洋奇古菌Thaumarchaeota1.1a，可以通過改變自身環(huán)化程度以適應(yīng)環(huán)境溫度變化13.
MBT/CBT指標(biāo)(Methylationindex/CyclisationratioofBranchedTetraethers)則是根據(jù)土壤細(xì)菌合成的brGDGTs，其甲基化和環(huán)化程度有效指示大氣年均氣溫(annualMeanAirTemperature，MAT)以及pH值的變化14.與海洋和土壤相比，湖泊在物理(大小、深淺、流域形態(tài))和化學(xué)(溫度、鹽度、pH值、氧濃度以及營養(yǎng)鹽濃度)等特征上呈現(xiàn)多樣性的特點(diǎn)，然而即使在極端湖泊，如高鹽15、富寡營養(yǎng)16湖泊等也能檢測到GDGTs的分布，這為湖泊環(huán)境開展GDGTs研究提供了重要前提.事實(shí)上，將上述基于海洋與土壤環(huán)境構(gòu)建的TEX86、MBT/CBT指標(biāo)應(yīng)用到湖泊環(huán)境，在一定程度上也能定量重建湖泊溫度和pH值的變化1719.
然而隨著研究工作的逐步推進(jìn)，這些指標(biāo)在湖泊環(huán)境的應(yīng)用也面臨著挑戰(zhàn)和不確定性，因?yàn)楹闯练e物合成有別于土壤的GDGTs15,2021，因此將基于土壤環(huán)境建立的MBT/CBT指標(biāo)生搬硬套于湖泊環(huán)境，必然會造成恢復(fù)的溫度或者pH值與實(shí)測值之間的誤差，故后續(xù)根據(jù)湖泊環(huán)境brGDGTs分布特征而建立MBT/CBT指標(biāo)2223，以及選取湖泊brGDGTs中對環(huán)境響應(yīng)最敏感的組分構(gòu)建逐步回歸方程2426，以此進(jìn)一步優(yōu)化GDGTs在湖泊古環(huán)境定量重建的準(zhǔn)確.
然而越來越多的研究顯示，湖泊水體也會貢獻(xiàn)GDGTs，并且由于不同湖泊物理、化學(xué)以及生物屬性的差異，不同湖泊水體合成的GDGTs存在差異，以及在同一湖泊水體不同層位的GDGTs也存在差異性分布27，表明水體中GDGTs分布的多樣性，這是在以往研究中經(jīng)常被忽略的部分.例如水體中混入產(chǎn)甲烷古菌與甲烷氧化古菌的影響2829，則勢必會貢獻(xiàn)與對溫度響應(yīng)敏感的奇古菌Thaumarchaeota1.1a類似的isoGDGTs分布模式13，而這些不同來源的GDGTs對溫度響應(yīng)存在差異，因此如果在利用GDGTs進(jìn)行古環(huán)境定量重建時(shí)，對這些不同古菌來源isoGDGTs進(jìn)行無差別計(jì)算，不僅會引起重建溫度的偏差，更是忽略湖泊水體中生物地球化學(xué)過程的研究.
因此即使利用上述基于湖泊沉積物構(gòu)建的GDGTs相關(guān)指標(biāo)來重建環(huán)境變遷信息時(shí)，也往往會帶來誤差.事實(shí)上湖泊水體普遍合成GDGTs，這些化合物的生物來源以及對環(huán)境響應(yīng)如何，是否有別于土壤或者湖泊沉積物中的GDGTs還需進(jìn)一步挖掘，鑒于其普遍性以及對湖泊沉積物GDGTs的重要貢獻(xiàn)，非常有必要開展湖泊水體GDGTs的現(xiàn)代過程研究與2000年就在全球范圍開展的湖泊沉積物GDGTs調(diào)查工作相比30，湖泊水體GDGTs的研究工作始于2009年28，起步較晚且相對分散，涉及歐洲、非洲、北美以及中國等地區(qū)的湖泊，主要通過獲取水體懸浮顆粒物(suspendedparticulatematter，SPM)的方式來富集GDGTs28，或者借助沉積物捕獲器(sedimenttra)手段來富集水體中的沉降顆粒(settlingparticles)以獲取不同時(shí)間分辨率的GDGTs樣品27.
借助這兩種富集方式已在不同類型湖泊開展水體GDGTs研究，包括深淺水湖泊、富營養(yǎng)寡營養(yǎng)湖泊以及水深相對較淺的池塘(pond)等.就目前研究現(xiàn)狀來看，湖泊水體GDGTs研究的關(guān)鍵問題包括以下幾個(gè)方面：首先水體GDGTs分布特征如何，對于深水湖泊不同層位的水體，其GDGTs分布是否存在深度差異，如果存在，控制因子是什么;其次，湖泊水體GDGTs分布是否存在時(shí)間差異，其分布有無季節(jié)性效應(yīng).基于以上問題，本文總結(jié)這10年來前人在湖泊水體GDGTs研究方向的進(jìn)展，首先介紹水體GDGTs的分布模式及其來源，并進(jìn)一步分析影響水體GDGTs分布的因素，為后續(xù)準(zhǔn)確開展GDGTs古環(huán)境定量重建研究提供基礎(chǔ)和佐證.
1湖泊水體GDGTs分布研究
作為一個(gè)相對獨(dú)立的沉積載體，湖泊可以分布在每一個(gè)自然帶，不同湖泊在地質(zhì)、地貌、氣候和水文等自然條件上的差異，導(dǎo)致湖泊水體在物理、化學(xué)以及生物屬性上呈現(xiàn)多樣性.特別是在深水湖泊，湖泊水體因水深、溫度以及溶解氧等參數(shù)的差異，會產(chǎn)生比較顯著的分層現(xiàn)象，即水體不同層位的差別.需要注意的是，雖然GDGTs在淺水湖泊也有分布，然而在水深相對較淺的湖泊，并不顯著的水深差可能無法引起GDGTs的顯著性差異分布.為方便闡述總結(jié)這些湖泊水體GDGTs分布特征，本部分將從不同生物來源(古菌vs細(xì)菌)GDGTs濃度與各組分變化這兩個(gè)方面，梳理近年來湖泊水體，特別是深水湖泊不同深度水體GDGTs.
1.1湖泊水體GDGTs濃度隨水深變化研究不同類型湖泊的調(diào)查結(jié)果顯示水體不同層位均可合成GDGTs，例如即使在非洲深水湖泊——坦噶尼喀(Tanganyika)湖水深1000處，也能檢測出不同類型GDGTs化合物的分布31.
然而由于水體不同層位存在溫度、含氧量、光照以及營養(yǎng)鹽濃度等因素的差異3234，在某種程度上影響合成GDGTs微生物的生長或繁盛，從而導(dǎo)致GDGTs濃度在不同層位水體出現(xiàn)差異，并且不同湖泊水體中GDGTs濃度隨水深變化的規(guī)律也不盡相同，在某些湖泊呈現(xiàn)顯著上升或降低的趨勢，在某些湖泊則未呈現(xiàn)顯著變化，抑或并非呈線性上升或者下降的模式.此外，考慮到本文對湖泊水柱GDGTs濃度的對比研究大多在同一湖泊完成，因此并沒有比對不同湖泊GDGTs濃度研究，故也未對不同研究中GDGTs濃度或者通量做統(tǒng)一數(shù)學(xué)換算分析.不同學(xué)者在非洲東部赤道附近的火成湖——查拉(Chala，也稱Challa)湖開展了詳盡的GDGTs研究，結(jié)果顯示該湖泊水體中古菌isoGDGTs以及細(xì)菌brGDGTs的濃度均隨水深呈增加趨勢，并在氧躍層附近發(fā)生顯著變化，相較之下，古菌isoGDGTs濃度的增幅要明顯高于細(xì)菌brGDGTs27.
然而這些觀測結(jié)果是基于GDGTs核心脂類(corelipid，簡稱CL)部分而言，即微生物死亡并降解之后，被保存下來的GDGTs部分35，為開展對比研究，隨后有學(xué)者分析該湖泊GDGTs完整極性(intactpolarlipid，簡稱IPL)脂類部分的變化，即微生物活體還未降解，仍攜帶極性頭基部分的GDGTs36.對比結(jié)果顯示，GDGT與其他isoGDGTs化合物呈現(xiàn)并不一致的變化，無論是IPL還是CL部分，GDGT在氧躍層附近均未發(fā)生變化，但在水體深部的厭氧層，濃度發(fā)生顯著增加，特別是IPLGDGT的濃度呈數(shù)量級增加;然而除 GDGT以外的其他isoGDGTs化合物則是在氧躍層附近就顯著增加，但在深部厭氧層，這些isoGDGTs的濃度均有所降低，但仍高于水體上部含氧層位36.
隨后在對查拉湖不同深度水體IPLbrGDGTs以及CLbrGDGTs濃度變化的研究中發(fā)現(xiàn)，雖然兩者均呈現(xiàn)隨水深增加的趨勢，但后者的增幅要明顯高于前者，因此在水體深部的厭氧層，用來指示IPL與CL相對比例的IPL%也由水體上層的35降低至10%37.最近有學(xué)者報(bào)道了查拉湖brGDGTs及其異構(gòu)體在水體中的變化研究，發(fā)現(xiàn)幾類濃度占優(yōu)勢的brGDGTs化合物，其濃度均隨水深增加，在水體深部的厭氧層達(dá)到最高38.綜上對非洲查拉湖水體GDGTs濃度的研究可以發(fā)現(xiàn)，不同類型GDGTs化合物隨水深變化的表現(xiàn)不盡相同，但大多隨水深呈現(xiàn)增加的趨勢.
除非洲查拉湖以外，在其他湖泊水體中也有類似規(guī)律，即isoGDGTs與brGDGTs的濃度均隨水深增加，如瑞士深水湖泊盧塞恩(Lucerne)湖39以及北美深水湖泊蘇必略(Superior)湖40.當(dāng)然并不是所有湖泊都能夠同時(shí)滿足這兩類GDGTs濃度變化的研究，往往側(cè)重某一類GDGTs化合物的分析.例如在不同類型湖泊中也分別觀測到isoGDGTs以及brGDGTs隨水深增加的現(xiàn)象，前者包括東非斷陷湖泊馬拉維(Malawi)湖45以及中國東北地區(qū)火山湖46中的isoGDGTs，雖然馬拉維湖的數(shù)據(jù)表明水體中isoGDGTs的濃度隨水深增加到一定深度后又呈現(xiàn)下降趨勢;后者則包括瑞士盧加諾(Lugano)湖，研究顯示水體中IPLbrGDGTs以及CLbrGDGTs濃度均隨水深增加，其中IPLbrGDGTs增幅更顯著，IPL%也由表層水體的30%增至深部水體的70%32.
此外北美深水池塘(BasinPond)43，以及上述中國東北的火山湖48，水體中brGDGTs的濃度也均隨水深而呈現(xiàn)增加趨勢，在水體深部呈現(xiàn)最大值.需要注意的是，雖然這些湖泊水體中isoGDGTs或者brGDGTs的濃度往往呈現(xiàn)隨水深增加的現(xiàn)象，但不都是簡單的線性模式，在水體最深處這些化合物的濃度也并非達(dá)到峰值，在實(shí)際觀測中，往往會發(fā)現(xiàn)GDGTs濃度在上升到臨界值之后，會呈現(xiàn)下降的趨勢.然而隨著研究范圍的不斷延伸和擴(kuò)大，不同深度水體中GDGTs濃度隨深度增加的現(xiàn)象并非普遍規(guī)律，在不少湖泊均出現(xiàn)下降的趨勢，包括瑞士的富營養(yǎng)湖泊盧加諾湖以及寡營養(yǎng)湖泊布里恩茨(Brienz)湖，這兩個(gè)營養(yǎng)化程度差異顯著的湖泊，無論是在春季還是秋季，水體中isoGDGTs和brGDGTs的濃度均隨水深而降低16.
此外，在瑞士的淺水湖泊羅特塞(Rotsee)湖21，以及地中海附近的一個(gè)喀斯特湖也發(fā)現(xiàn)類似規(guī)律.當(dāng)然，在實(shí)際研究過程中還會發(fā)現(xiàn)，不同深度水體isoGDGTs和brGDGTs隨水深呈現(xiàn)不一致變化的現(xiàn)象，例如位于中國華南地區(qū)的瑪珥湖——湖光巖，雖然湖泊最大水深只有20，但水體中brGDGTs的分布有著顯著的―深度效應(yīng)‖，深層水體brGDGTs的濃度要高于淺層水體，然而isoGDGTs的分布則并未發(fā)現(xiàn)類似現(xiàn)象34.
同樣在挪威的Indrepollen湖，水體中brGDGTs和isoGDGTs隨水深變化的趨勢也截然不同，隨著水深的增加，isoGDGTs濃度呈現(xiàn)先增加后降低的趨勢，而brGDGTs則在表層水體達(dá)到峰值，隨后一直保持低濃度但在接近湖底位置又略有回升33.然而在某些湖泊，水深對GDGTs濃度的影響似乎并不能簡單描述為增加或減少，如北美淺水碟型池塘(LowerKing)，可能是因?yàn)樗w相對較淺，因此brGDGTs濃度變化較大，在觀測期的絕大多數(shù)時(shí)間，底部水體brGDGTs的濃度均要高于表層水體，然而在觀測期的某些時(shí)間段，表層水體brGDGTs濃度會高出底層水體十倍左右41.
綜上，在對不同地區(qū)、不同類型湖泊水體GDGTs濃度與水深關(guān)系的研究中不難發(fā)現(xiàn)，雖然大部分湖泊水體GDGTs的濃度隨水深發(fā)生變化，呈現(xiàn)增加或者減少的趨勢，并且不同來源GDGTs的變化模式還存在差異.然而需要注意的是，在某些湖泊水體GDGTs濃度隨水深的變化并不顯著，如蘇格蘭洛蒙德(Lomond)湖以及山西呂梁山公海，這兩個(gè)湖泊水體GDGTs濃度似乎并不受水深影響，與水深之間也不存在顯著關(guān)系4247，因此僅僅考慮GDGTs濃度的變化可能還無法全面評估湖泊水體中GDGTs的變化，還需進(jìn)一步分析水體GDGTs各組分的變化規(guī)律.
1.2湖泊水體
GDGTs分布特征研究GDGTs組成的差異主要體現(xiàn)在不同類型GDGTs化合物的相對濃度以及相對濃度最高的化合物(最占優(yōu)勢組分)的變化上，此外GDGTs的相關(guān)指標(biāo)如TEX86、MBT/CBT等的變化也在一定程度上反映水體GDGTs組分變化的信息，據(jù)此本部分將分別闡述isoGDGTs與brGDGTs組成在不同深度水體中的分布特征.
1.2.1湖泊水體
isoGDGTs分布特征研究以開展GDGTs系統(tǒng)研究的查拉湖為例，陸續(xù)有研究報(bào)道isoGDGTs各化合物在不同層位水體的變化特征.其中開展較早的研究工作僅關(guān)注CLisoGDGTs組分的變化，結(jié)果顯示在氧濃度較高的上層水體，不攜帶任何環(huán)結(jié)構(gòu)的GDGT與指示奇古菌的特征標(biāo)志物——crenarchaeol，兩者的相對濃度差別不大，但在氧躍層附近均發(fā)生顯著增加，特別是在水體深部的缺氧層位，GDGT濃度增加明顯，約高出上層含氧水體兩個(gè)數(shù)量級，且遠(yuǎn)高于crenarchaeol，雖然后者的濃度隨水深也呈上升趨勢27.
這與后續(xù)分別探討CLisoGDGTs以及IPLisoGDGTs的研究結(jié)果一致，即表層水體中CLGDGT的濃度占優(yōu)勢，但在位于水體中部的氧躍層附近，CLcrenarchaeol的濃度顯著升高，成為該層位的主要組分，然而隨著水深的繼續(xù)增加，CLcrenarchaeol逐漸降低，相反CLGDGT的濃度顯著上升，從而成為查拉湖水體深部厭氧層的主要組分36.
值得注意的是，GDGT以及crenarchaeol作為查拉湖水體中濃度較高的組分，這兩類化合物的IPL以及CL組分隨水深變化并不一致36.來自水體個(gè)不同深度即氧躍層以上、氧躍層以及氧躍層以下的結(jié)果顯示，IPLGDGT在上層含氧水體以及深部厭氧層位的相對濃度都很高，占明顯優(yōu)勢，分別占到0%以及90%以上，然而CLGDGT的相對濃度僅在深部厭氧層位呈現(xiàn)高值，達(dá)到90%以上;相反crenarchaeol的IPL以及CL在深部厭氧層位的濃度都很低，但CLcrenarchaeol在氧躍層附近濃度較高，遠(yuǎn)高于CLGDGT，相較之下在此深度，IPLcrenarchaeol與CLcrenarchaeol相對濃度很接近36.
1.2.2湖泊水體
brGDGTs分布特征研究同樣是在非洲查拉湖開展的工作，研究初期的結(jié)果顯示，不同層位水體brGDGTs均以相對高濃度的II占主導(dǎo)，但I(xiàn)II的相對濃度則隨水深而減少，而隨水深則未發(fā)生顯著變化27.最近有學(xué)者報(bào)道該湖泊不同深度水體brGDGTs及其異構(gòu)體的分布情況，與研究初期未有效分離brGDGTs的結(jié)果類似，II仍然是水體中分布最多的化合物38.
但需要注意的是，新近被分離的甲基brGDGTs以及甲基brGDGTs異構(gòu)體，這兩類化合物的濃度在不同的水體分層時(shí)期會呈現(xiàn)差異性變化，例如在觀測期的第個(gè)水體分層時(shí)期(2013/2014年)，甲基brGDGTs系列化合物，Ib、IIb的濃度在水深3560處占優(yōu)勢，而甲基brGDGTs系列化合物，IIa’、IIIa’的濃度則在底部水體(6080處)較高;而在第個(gè)水體分層時(shí)期(2014/2015年)，Ib、IIb的濃度較第個(gè)水體分層時(shí)期顯著減少，并且高濃度的IIa’、IIIa’出現(xiàn)在水深2535處，明顯有別于第個(gè)分層時(shí)期的水體底部38.
2湖泊水體GDGTs生物來源分析
2.1湖泊水體isoGDGTs生物來源分析
來源于古菌的isoGDGTs在湖泊水體中分布極廣，幾乎覆蓋水體的所有層位2731，然而前人的研究已指出水體不同層位isoGDGTs的分布模式存在差異，除了水體不同層位環(huán)境參數(shù)差異這一外因以外，isoGDGTs不同的生物來源很有可能是造成這些差異的內(nèi)因.來自分子生物學(xué)的證據(jù)顯示，與海洋環(huán)境類似，湖泊水體以及沉積物中也廣泛分布著奇古菌Thaumarchaeota5153，因此在大多數(shù)湖泊，Thaumarchaeota是合成isoGDGTs的主要生物來源之一54.瑞士盧塞恩湖水體的SPM、沉積物捕獲器以及表層沉積物中soGDGTs的分布模式非常一致，表明這些化合物可能是同一生物來源，而高濃度的crenarchaeol則表明Thaumarchaeota是不同深度水體isoGDGTs的主要生物來源之一39.
借助克隆以及測序技術(shù)等分子生物學(xué)手段分析北美深水湖泊蘇必略湖水體中古菌組成，結(jié)果顯示Thaumarchaeota是不同深度水體中古菌的主要組分，且在系統(tǒng)發(fā)生學(xué)上與由海洋環(huán)境分離的奇古菌Nitrosopumilusmaritimus非常接近55，在此分子生物學(xué)結(jié)果的基礎(chǔ)上，結(jié)合水體中高濃度的GDGT與crenarchaeol類似的分布特征，作者推測蘇必略湖不同深度水體isoGDGTs主要來源于Thaumarchaeota的貢獻(xiàn)40.然而需要注意的是，蘇必略湖水體16SrRNA的結(jié)果顯示廣古菌Euryarchaeota僅分布在深部水體，在沉積物—水界面處的比例可達(dá)15%，表明該湖泊不同深度水體的古菌分布存在顯著差異55.此外，湖泊環(huán)境廣泛分布的產(chǎn)甲烷古菌Methanogens也是isoGDGTs的主要生物來源之一56，除GDGT以外，產(chǎn)甲烷古菌也合成其他類型的isoGDGTs化合物，包括GDGT、GDGT以及GDGT等57.
前人的研究顯示產(chǎn)甲烷古菌在不同類型湖泊沉積物貢獻(xiàn)不同比例的isoGDGTs1558，除產(chǎn)甲烷古菌合成的其他生物標(biāo)志物如古菌醇(archaeol)及其碳同位素組成以外，產(chǎn)甲烷古菌功能基因mcrA的檢出，也為產(chǎn)甲烷古菌在湖泊環(huán)境的分布提供分子生物學(xué)的證據(jù)59.和湖泊沉積物一樣，湖泊水體也分布著產(chǎn)甲烷古菌，特別是在厭氧水體，產(chǎn)甲烷古菌成為GDGT的主要生物來源2834.
基于此，有學(xué)者提出GDGT0/crenarchaeol指標(biāo)以評估產(chǎn)甲烷古菌的貢獻(xiàn)程度，該指標(biāo)的生物學(xué)基礎(chǔ)是產(chǎn)甲烷古菌合成GDGT而無法合成crenarchaeol，而奇古菌則可以同時(shí)合成這兩類化合物，并指出當(dāng)該指標(biāo)大于時(shí)，即代表較多的產(chǎn)甲烷古菌貢獻(xiàn)28，隨后該指標(biāo)被廣泛用于衡量湖泊環(huán)境產(chǎn)甲烷古菌貢獻(xiàn)的多寡6061.來源于東非查拉湖的研究結(jié)果也顯示不同深度水體isoGDGTs以及古菌群落組成均存在差異.在對水體isoGDGTs各組分變化的研究中發(fā)現(xiàn)，查拉湖水體上層含氧層crenarchaeol與GDGT濃度相差不大，但隨著水深增加，深部厭氧層GDGT的濃度呈數(shù)量級上升，導(dǎo)致crenarchaeol的占比明顯下降27.
查拉湖水體分子生物學(xué)證據(jù)顯示水體含氧層的古菌主要是由ThaumarchaeotaI.1a以及I.1b占主導(dǎo)，這也是該層位GDGT以及crenarchaeol的主要生物來源，而至于水體深部厭氧層位出現(xiàn)高濃度的GDGT，作者推測可能來源于其他古菌的貢獻(xiàn)，包括奇古菌ThaumarchaeotaI.2和泉古菌marinebenthicgroupC(MBG)，以及隸屬于廣古菌的嗜鹽古菌Halobacteriales等27.
隨后對該湖泊不同深度水體中指示奇古菌的amoA功能基因分析發(fā)現(xiàn)，amoA濃度在水體上部含氧層與下部厭氧層差異顯著，在含氧層中高濃度的amoA指示該層位的古菌類型主要是奇古菌ThaumarchaeotaI.1a以及I.1b，而深部水體厭氧層位不可培養(yǎng)奇古菌ThaumarchaeotaI.2型以及miscellaneouscrenarchaeoticgroup(MCG)則是該層位高濃度GDGT的生物來源36.通過上述對不同湖泊水體中isoGDGTs生物來源的研究不難發(fā)現(xiàn)，合成isoGDGTs的生物來源具有多樣性的特點(diǎn)，此外還需注意的是，即使在同一湖泊，水體不同層位也會分布不同類型的古菌，從而導(dǎo)致不同深度水體中isoGDGTs濃度以及各組分的變化.
3影響湖泊水體GDGTs分布的因素
3.1季節(jié)性因素
3.1.1湖泊水體GDGTs季節(jié)性變化研究湖泊水體
GDGTs分布的季節(jié)性差異在不同類型湖泊均有報(bào)道.在對北美LowerKing池塘兩年多的觀測發(fā)現(xiàn)，水體SPM中brGDGTs的濃度以及沉積物捕獲器中brGDGTs的通量均有著明顯的季節(jié)性變化規(guī)律，其中在春季和秋季湖水混勻時(shí)期，brGDGTs通量最高，約高出低通量時(shí)期兩個(gè)數(shù)量級，作者推測出現(xiàn)此現(xiàn)象的原因與此時(shí)增加的顆粒沉降有關(guān)，但需要注意的是，brGDGTs各組分的相對濃度并沒有呈現(xiàn)顯著的年內(nèi)或者年際差異41.
位于地中海附近利比里亞的一個(gè)寡營養(yǎng)喀斯特湖泊同時(shí)開展水體SPM以及沉積物捕獲器對比研究顯示，該湖泊水體isoGDGTs濃度以及通量的高值出現(xiàn)在水體分層的—月期間，有別于上述LowerKing池塘的結(jié)果，作者推測該時(shí)段高濃度的isoGDGTs可能與以藻類為食的浮游生物繁盛有關(guān)49.上述這兩個(gè)湖泊水體GDGTs分布的季節(jié)性差異，除了和合成這些化合物的生物來源差異有關(guān)，水體的季節(jié)性變化所引起的溫度、光照以及營養(yǎng)條件的改變也是影響湖泊水體GDGTs分布變化的主要原因.
此外還有學(xué)者對比分析中國中部東湖水體isoGDGTs以及brGDGTs的IPL以及CL部分的研究，調(diào)查結(jié)果顯示不同類型GDGTs的IPL、CL部分均表現(xiàn)出明顯的季節(jié)性變化，從而引起相關(guān)指標(biāo)如IPLisoGDGTs%以及IPLbrGDGTs%的顯著變化，但考慮到研究對象為城市淺水型湖泊，相對深水湖泊更易受環(huán)境因素季節(jié)性變化的影響44.3.1.2湖泊水體不同層位GDGTs季節(jié)性變化研究與淺水湖泊相比，深水湖泊更能展示不同深度水體GDGTs的季節(jié)性變化特征.例如瑞士深水湖泊盧塞恩湖，其表層水體isoGDGTs濃度的高值出現(xiàn)在冬季與來年春季之間，并在湖水混勻的月份達(dá)到最高值，而深部水體isoGDGTs的高值則在夏末和秋季39.盧塞恩湖水體isoGDGTs的季節(jié)性分布變化影響著相關(guān)GDGTs指標(biāo)的變化，例如TEX86指標(biāo)在表層水體最高，高于其他層位，其最高值通常出現(xiàn)在夏末至秋季，而深部水體TEX86指標(biāo)的最高值則出現(xiàn)在月份39，表明不同深度水體GDGTs濃度以及相關(guān)指標(biāo)都發(fā)生季節(jié)性變化.
同樣在北美LowerKing池塘的研究結(jié)果也顯示，不同深度水體brGDGTs的季節(jié)性變化規(guī)律并不一致，首先不同水深brGDGTs濃度的季節(jié)性變化存在差異，表層水體brGDGTs濃度在春季和夏初之間最高，而該時(shí)段底層水體中brGDGTs濃度略高于表層，但在夏末至來年春季湖水混勻的時(shí)候，底層水體brGDGTs的濃度則遠(yuǎn)高于表層，但在有冰雪覆蓋的冬季，表層水體brGDGTs濃度則高于底層水體41.
4結(jié)論
本文主要聚焦微生物膜脂來源的四醚類化合物在湖泊水體中的分布研究，分別介紹來源于古菌的isoGDGTs以及細(xì)菌的brGDGTs在湖泊不同深度水體中的分布特征，包括濃度以及各組分相對濃度隨水深的變化情況研究，此外還歸納總結(jié)湖泊水體中不同類型GDGTs的生物來源問題分析，以及影響湖泊水體GDGTs分布的主要因素等.雖然相較于在全球尺度上廣泛開展的湖泊沉積物研究，湖泊水體GDGTs的研究工作起步尚晚.
但前人這10年來對湖泊水體GDGTs的研究表明，GDGTs幾乎分布在湖泊水體的所有層位，水深影響水體GDGTs濃度以及各組分的變化，并且不同類型湖泊GDGTs隨水深變化的規(guī)律并不一致，在大多數(shù)湖泊會呈現(xiàn)顯著增加或者減少的變化，而在某些湖泊則并沒有發(fā)生明顯的變化，這可能與不同湖泊水體中GDGTs的生物來源以及環(huán)境條件(溫度、含氧量、營養(yǎng)程度等)的差異有關(guān).關(guān)于水體isoGDGTs的生物來源問題，除了水體中廣泛分布的奇古菌haumarchaeota、產(chǎn)甲烷古菌Methanogens以外，其他類型的泉古菌如MBG和MCG、以及廣古菌等也能合成isoGDGTs.
而水體中brGDGTs的生物來源，可能與土壤以及泥炭中的研究結(jié)果類似，即大多來源于酸桿菌Acidobacteria的貢獻(xiàn)，然而在某些湖泊，水體中酸桿菌Acidobacteria的豐度與brGDGTs濃度之間的關(guān)系并不顯著，因此酸桿菌可能并不是此類湖泊水體brGDGTs的主要生物來源.
當(dāng)然，湖泊水體GDGTs研究中也存在著其他亟需解決的問題，例如利用水體GDGTs分布定量重建溫度時(shí)往往出現(xiàn)滯后的現(xiàn)象，即基于SPM或者沉積物捕獲器中GDGTs的分布所恢復(fù)的溫度，雖然與實(shí)測溫度吻合，但往往與實(shí)測溫度之間出現(xiàn)時(shí)間上的錯(cuò)位，究竟這種滯后效應(yīng)是否具有普遍性，以及不同湖泊的滯后時(shí)間是否一致，并且如何量化等問題.此外湖泊水體GDGTs具體生物來源問題，以及不同生物來源GDGTs對溫度或者其他環(huán)境因素響應(yīng)問題，還有湖泊周邊土壤GDGTs對水體GDGTs貢獻(xiàn)率以及湖泊水體GDGTs對湖泊沉積物的貢獻(xiàn)率問題等，均需要進(jìn)一步研究.
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作者：李婧婧**，楊歡，鄭峰峰，高超，雷麗丹
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