石家莊市大氣污染物的季節(jié)性時空特征及潛在源區(qū)

　　摘要：為系統(tǒng)研究石家莊市季節(jié)性典型污染物的重污染傳輸特征，基于2018年12月—2019年11月46個環(huán)境監(jiān)測站(PM2.5、PM10、、NO、SO和CO)及17個氣象站(溫度、濕度和風速)的小時監(jiān)測數(shù)據(jù)，利用插值(IDW)和相關方法，分析污染物的季節(jié)性時空特征;并結合GDAS數(shù)據(jù)，采用后向軌跡方法，研究污染物的季度傳輸格局和潛在源區(qū)。結果表明：①不同季節(jié)具有典型的污染物，季節(jié)性典型污染物和污染率依次為：春季(PM10，48.91%)、夏季(，81.97%)、秋季(PM10和PM2.5，47.54%和32.79%)和冬季(PM2.5，74.44%)，其與氣象條件變化有顯著聯(lián)系;②春季PM10與風速呈負相關，呈西北高、東南低的空間格局，主要傳輸方向為南向(53.32%)，潛在源區(qū)(WPCWTij≥160μg·m)為河北(冀)中南、河南(豫)中北及山西(晉)中部，且山東(魯)西和陜西(陜)西北部的傳輸也會貢獻(WPSCFij≥0.3)市域的PM10濃度;③夏季與溫度呈正相關，與濕度呈負相關，傳輸通道方向為東南南向(54.24%)，其潛在源區(qū)呈以石家莊市為中心，滄州和菏澤為兩翼的新月形區(qū)域;④秋季和冬季PM2.5與濕度呈正相關，冬季呈西低、東高態(tài)勢分布，輸送方向為：秋季(東北東南，74.75%)，冬季(西北，55.47%)，主要污染源區(qū)(WPCWTij≥180μg·m)集中在冀中南、豫北和晉中西部。

　　關鍵詞：大氣污染物;季度變化;時空演變;拉格朗日混合單粒子軌道模型(HYSPLIT);潛在源區(qū);石家莊

　　大氣污染物(PM2.5、PM10、NO、SO和CO)是環(huán)境空氣質量標準(GB30952012)中規(guī)定用于城市空氣質量評價的項污染物[1]。據(jù)統(tǒng)計，石家莊市2019年度除SO和CO的年均濃度達標外，其他大氣污染物的年均值均未達標，呈不降反升的態(tài)勢(https://sthjj.sjz.gov.cn)，且高濃度的和PM2.5均會影響到植物生長[2]、人體健康[3]、生態(tài)環(huán)境[45]及氣候變化[6]。

　　有研究表明，石家莊市顆粒物(PM10和PM2.5)的空間分布呈西部優(yōu)于東南部[7]，而則呈中西高、外圍區(qū)域低的空間格局[8，9]。氣象因素上，石家莊市PM2.5主要與濕度呈正相關[10]，與溫度呈顯著正相關[11]，此外NO與溫度和濕度也有一定的聯(lián)系[12]。顆粒物[13](PM10和PM2.5)和[8]的潛在源區(qū)的研究表明，冀中南、豫北、魯西和晉中北部地區(qū)是石家莊市主要的污染源區(qū)。

　　綜上，現(xiàn)有研究多基于單一類別污染物[14]或多物種[15]的時空變化、氣象因素及潛在源區(qū)分析，而通過對各季節(jié)大氣污染物的綜合分析，識別不同季節(jié)的特征污染物，分析傳輸通道和潛在源區(qū)，精細化聯(lián)防聯(lián)控各季節(jié)的大氣污染物成為迫切解決的問題。大氣污染物空間傳輸特征研究的工具主要是空間插值方法和后向軌跡模式，以其數(shù)據(jù)獲取方便及容易掌握等特點，被國內外廣泛應用�？臻g插值方法常用于解析多空間尺度的環(huán)境、氣象因子分布特征，如中國16]、京津冀[17]、長三角[18]、珠三角[19]、山東[20]和河南[21]等時空研究均表明，污染物的空間演替具有顯著差異。

　　拉格朗日混合單粒子軌道模型(hybridsingleparticleLagrangianintegratedtrajectory，HYSPLIT)主要用于城市(單點位)污染物的空間溯源[2224，主要方法體系[25]包括后向軌跡模擬、軌跡聚類[26]、潛在源貢獻因子分析[2729(potentialsourcecontributionfunction，PSCF)及濃度權重軌跡分析[30，31](concentrationweightedtrajectory，CWT)。

　　溫哥華[22]、北京[28]和南京[29]等地的研究表明，不同季節(jié)具有不同的污染物傳輸路徑和潛在污染源區(qū)。石家莊市系統(tǒng)分析不同季節(jié)大氣污染物的污染時段傳輸研究較少。因此，本研究基于2018年12月—2019年11月石家莊市時空環(huán)境和氣象數(shù)據(jù)，利用相關性分析、空間插值和HYSPLIT模式，細致地分析了石家莊市不同季度大氣污染物的時空格局、潛在源區(qū)及其與氣象要素的關系等內容，以期為市域內不同季度典型污染物的聯(lián)防聯(lián)控提供理論依據(jù)。

　　1材料與方法

　　1.1研究區(qū)域與環(huán)境空氣質量監(jiān)測站點

　　石家莊市域(37°30′~38°50′，113°30′~115°30′)位于河北省中南部[15]，西臨山西省陽泉市，東、南、北分別與衡水、邢臺和保定市相接，鄰接城市均為京津冀大氣污染傳輸通道“2+26”城市[1]。

　　西部地貌多為森林，地勢較高(1000m)，市區(qū)及中東部各區(qū)域均為平原，地勢低平(30~100m)。取市域國控(個)和省控(39個)共46個環(huán)境監(jiān)測站進行研究;為與其他城市進行比較，按照考核要求，市區(qū)環(huán)境質量評價僅取國控點數(shù)據(jù)進行統(tǒng)計。研究中環(huán)境數(shù)據(jù)插值點為46個，氣象插值點在環(huán)境監(jiān)測點中選取，即與環(huán)境監(jiān)測點位置一致，為17個。

　　數(shù)據(jù)來源及處理數(shù)據(jù)主要是研究期(2018年12月—2019年11月)內的大氣污染物(PM2.5、PM10、、NO、SO和CO)數(shù)據(jù)和氣象要素(溫度、壓強、濕度、風速、風向、降水、日照時數(shù)和能見度)資料。大氣污染物數(shù)據(jù)是研究期內市域46個環(huán)境監(jiān)測站的逐小時質量濃度數(shù)據(jù)，其中包含1h平均(1h)和8h滑動平均(8h)數(shù)據(jù)，總有效數(shù)據(jù)量為2804452h，源自中國環(huán)境監(jiān)測總站;氣象要素資料為市域17個氣象站點的逐日數(shù)據(jù)，及石家莊市的逐小時氣象數(shù)據(jù)，總有效數(shù)據(jù)量分別為30998d(17個站點)和43051h(僅石家莊市)，為石家莊市氣象局提供。

　　辛集市的環(huán)境及氣象監(jiān)測數(shù)據(jù)缺失，故市域統(tǒng)計范圍均不含辛集市。此外，拉格朗日多粒子模式數(shù)據(jù)采用美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)提供的同期全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)氣象數(shù)據(jù)，時間范圍為2018年11月—2019年12月。數(shù)據(jù)處理過程首先刪除由于儀器故障產生的負值、零值等異常數(shù)據(jù)。

　　ExcelVBA用于統(tǒng)計環(huán)境和氣象數(shù)據(jù)的分季節(jié)逐時、逐日和逐月變化;SPSS24和GUI聯(lián)合用于不同季節(jié)環(huán)境和氣象要素相關性的計算。ArcGIS10.3主要用于各季節(jié)環(huán)境和氣象要素的空間插值及地圖可視化;結合GDAS數(shù)據(jù)，并綜合采用MeteInfoMap[25]和Origin2018pro等軟件實現(xiàn)后向軌跡的計算。數(shù)據(jù)處理符合環(huán)境空氣質量指數(shù)技術規(guī)定(試行)(HJ6332012)、環(huán)境空氣質量標準(GB30952012)及其修改單。

　　2結果與分析

　　2.1石家莊市不同季節(jié)的特征污染物分析

　　石家莊市區(qū)冬季(2018年12月—2019年月)大氣污染物PM10、PM2.5、NO、、SO和CO的濃度均值為(201±101)μ、(122±74)μ、(67±27)μ、(42±24)μ、(30±13)μ和(1.9±0.9)，其中PM2.5在冬季污染尤為嚴重，作為首要污染物的天數(shù)(67d)最多，說明冬季采暖期對PM2.5的濃度影響較大[33]，即采暖鍋爐(17%)和居民取暖(6.7%)占比較大[15]。市區(qū)春季(2019年—月)PM10作為首要污染物的天數(shù)(45d)最多，其次為(28d)和PM2.5(16d);因此，制約春季的主要污染物是PM10，與春季多風易造成沙塵污染有關[34]。

　　市區(qū)夏季(2019年—月)的(169±56)μg·m質量濃度和首要污染物頻數(shù)(100d)最高，污染天數(shù)占夏季總天數(shù)(污染率)的81.97%，其余污染物濃度和作為首要污染的天數(shù)較少，這與夏季的高溫低濕強輻射利于高濃度的生成有關[8,11]。市區(qū)秋季(2019年10—11月)PM10(119±57)μg·m和PM2.5(61±37)μg·m質量濃度最高，其中PM10作為首要污染物的天數(shù)(29d)最多，其次是PM2.5(20d)為首要污染物的天數(shù)，由于秋季大氣層結高度不穩(wěn)定，易造成顆粒物(PM10和PM2.5)污染。

　　2.2大氣污染物的時序變化及其與氣象因素的關系

　　為研究石家莊市區(qū)大氣污染物的季度及日變化特征，取各污染物的逐時濃度均值，采用等值線法制作了分月逐時污染物濃度變動。從顆粒物的逐月濃度特征看高濃度顆粒物主要集中于秋季和冬季，但是PM10造成的污染可以持續(xù)到春季，與春季石家莊市主要以多風低濕的沙塵氣象條件有關，而PM2.5在春季非采暖期時的濃度則較低[10]。和NO的質量濃度變化趨勢呈顯著的反相關性，即NO濃度顯著較低時臭氧濃度隨之增高，且主要集中于夏季12:00—18:00時段。此外SO和CO的濃度高值均集中于冬季，SO和CO是化石能源和生物質燃燒的重要成分，而采暖期取暖會造成二者濃度較高。

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　　3結論

　　(1)石家莊市大氣污染物具有典型的季節(jié)性污染特征，季節(jié)性典型污染物和污染率依次為：春季(PM10和，48.91%和30.43%)、夏季(81.97%)、秋季(PM10和PM2.5，47.54%和32.79%)和冬季(PM2.5，74.44%)，季節(jié)性污染物的產生，除與污染源密切相關外，與各季節(jié)氣象條件的變化也有重要聯(lián)系。(2)春季PM10與風速為負相關(<0.05)關系，呈西北高、東南低的空間格局，主要傳輸方向為西北向(共39.31%)和南向(53.32%)，PM10潛在源區(qū)(WPCWTij≥160μg·m)為河北(冀)中南、河南(豫)中北及山西(晉)中部，此外，山東(魯)西和陜西(陜)西北部的傳輸也會貢獻(WPSCFij≥0.3)市域的PM10濃度。

　　(3)夏季與溫度呈正相關(<0.05)，與濕度呈負相關(<0.05)，空間分布呈中西高、外圍區(qū)域低，傳輸通道方向為東北(23.58%)和東南南向(54.24%)，其潛在源區(qū)(WPSCFij≥0.3)呈以石家莊市為中心，滄州和山東菏澤為兩翼的新月形區(qū)域，的貢獻高值區(qū)域(WPCWTij≥180μg·m)主要分布在冀中南部(邢臺、邯鄲和滄州)區(qū)域。(4)秋季和冬季PM2.5與濕度呈正相關(<0.05)，而與能見度和風速呈反相關(<0.05)，冬季空間上由西至東逐漸升高分布，與冬季濕度(43%~59%)空間格局一致，PM2.5輸送方向分別為：秋季(東北東南，74.75%)，冬季(西北，55.47%)。冬季PM2.5潛在源區(qū)的空間范圍和影響程度均顯著強于秋季，二者主要污染區(qū)域(WPSCFij≥0.7，WPCWTij≥180μg·m)集中在冀中南、豫北和晉中西部。

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　　作者：聶賽賽，王帥，崔建升1*，劉大喜，陳靜，田亮，賀博文，沈夢宇

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