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電催化分解氨制氫研究進(jìn)展

所屬分類:建筑論文 閱讀次 時間:2022-01-19 10:21

本文摘要:摘要:氫能作為一種理想的能源載體之一,近些年來受制于儲存和運輸?shù)碾y題并未大規(guī)模的發(fā)展。但隨著電催化技術(shù)的成熟,在溫和條件下,通過電催化分解含氫介質(zhì)的制氫路線或?qū)⒕邆湟?guī)模化開發(fā)清潔能源的潛力。氨(NH3)具有高儲氫密度(17.6%,質(zhì)量分?jǐn)?shù))、運輸便利、無碳等優(yōu)

  摘要:氫能作為一種理想的能源載體之一,近些年來受制于儲存和運輸?shù)碾y題并未大規(guī)模的發(fā)展。但隨著電催化技術(shù)的成熟,在溫和條件下,通過電催化分解含氫介質(zhì)的制氫路線或?qū)⒕邆湟?guī);_發(fā)清潔能源的潛力。氨(NH3)具有高儲氫密度(17.6%,質(zhì)量分?jǐn)?shù))、運輸便利、無碳等優(yōu)點,被認(rèn)為是合適的儲氫介質(zhì)之一。電催化分解氨的過程主要包括析氫反應(yīng)(hydrogenevolutionreaction,HER)和氨氧化反應(yīng)(ammoniaoxidationreaction,AOR)。重點綜述了陽極電催化分解氨的反應(yīng)機(jī)理及AOR催化劑的研究現(xiàn)狀,對氨氧化技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用進(jìn)行了總結(jié)和展望,為開發(fā)具有更高活性、穩(wěn)定性的AOR催化劑和“以氨制儲氫”的發(fā)展路線提供思路和指導(dǎo)。

  關(guān)鍵詞:電催化;氨氧化反應(yīng);機(jī)理;催化劑;制氫

建筑工程技術(shù)論文

  引言

  化石能源仍是人類社會最主要的能源形式,但由于全球儲量有限以及對環(huán)境造成不可逆轉(zhuǎn)的負(fù)面影響,尋求一種兼具環(huán)保性、安全性、經(jīng)濟(jì)性和可持續(xù)發(fā)展性的新型能源形式成為全球能源產(chǎn)業(yè)變革的熱點方向[1]。當(dāng)前,“降碳減排”是全球能源產(chǎn)業(yè)發(fā)展的主旋律,我國提出碳達(dá)峰、碳中和“3060”目標(biāo)積極應(yīng)對全球能源變革。

  在二次能源載體中,氫能由于來源豐富、燃燒熱值高、零碳排放等優(yōu)點,被認(rèn)為是一種理想的選擇[2]。然而,“氫經(jīng)濟(jì)”的推廣受到了制氫、儲氫、運氫的技術(shù)和成本限制[3,4]。在制氫環(huán)節(jié),以煤、石油、天然氣為原料的制氫工藝占據(jù)著主導(dǎo)地位,2017年全球氫能產(chǎn)量中工業(yè)副產(chǎn)氫和電解水制氫僅占4%,在降碳減排的壓力下,亟需一種新型的制氫路線來滿足低碳排、高純度、經(jīng)濟(jì)可行的市場需求[5]。

  在儲氫和運氫環(huán)節(jié),綜合考慮終端用途和輸運距離等因素,高壓、液化是最常見的儲運形式,但其安全性和經(jīng)濟(jì)性仍面臨著巨大的市場考驗[6-8]。在氫的應(yīng)用端,燃料電池同樣面臨著“供氫難”的困境,原因是質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)對氫源純度和雜質(zhì)成分的要求極為嚴(yán)苛,因為碳氧化物對燃料電池的催化成分具有毒化效應(yīng)[9,10]。由此來看,傳統(tǒng)工業(yè)制氫的技術(shù)路線已然不能滿足當(dāng)今及未來社會對清潔氫能的廣泛需求。因此,為解決氫能利用的尷尬局面,尋求一種低碳環(huán)保、經(jīng)濟(jì)安全、高效靈活的制氫方案顯得尤為重要。近年來,電化學(xué)技術(shù)在催化化學(xué)領(lǐng)域的研究備受關(guān)注。在溫和條件下,通過電催化分解含氫物質(zhì)(H2O、尿素、NH3等)制氫的技術(shù)路線已成為發(fā)展清潔能源的有效途徑[11-13]。

  氨具有高儲氫密度(17.6%,質(zhì)量分?jǐn)?shù))、運輸便利、無碳等優(yōu)點,在室溫(298K)和較低壓力(1~2MPa)下就能實現(xiàn)液化儲運,與甲醇儲氫(12.5%,質(zhì)量分?jǐn)?shù))、金屬儲氫等途徑相比具有很大潛力,無疑是一種可靠的化學(xué)儲氫介質(zhì)[14]。盡管氨具有一定毒性,但在安全濃度水平(25ppm,即25cm3NH3/m3Air)之下,即可檢測到氨的氣味。氨的燃爆范圍相對較窄(16%~25%),遠(yuǎn)小于H2的燃爆范圍(4%~75%),因此泄露后幾乎不存在可燃風(fēng)險[15,16]。1909年,F(xiàn)ritzHaber開創(chuàng)合成氨催化工藝并投入商業(yè)應(yīng)用[17]。

  目前,全球范圍內(nèi)每年氨的產(chǎn)量超2億噸,運輸及分銷網(wǎng)絡(luò)完善,但主要依賴化石燃料作為工業(yè)原料和能源供給,每年向大氣中排放約5億噸二氧化碳[18,19]。近年來,“綠氨”的概念逐漸走進(jìn)公眾的視野。西門子在英國牛津郡開發(fā)“綠氨”儲能示范項目,由氮氣發(fā)生器、電解水系統(tǒng)和可再生電力驅(qū)動的Haber-Bosch反應(yīng)堆組成,展示了以可再生能源生產(chǎn)“綠氨”的現(xiàn)實方案。

  從這個角度來講,以氨儲氫的技術(shù)路線對于我國消納可再生電力也具有十分重要的意義。電催化分解氨的過程由兩個電極反應(yīng)組成:陰極析氫反應(yīng)(HydrogenEvolutionReaction,HER)和陽極氨氧化反應(yīng)(AmmoniaOxidationReaction,AOR)。理論上,電解氨所需的外加電壓遠(yuǎn)小于電解水;具體來講,電解氨生產(chǎn)1kgH2需要提供33MJ的能量,而電解水則要高達(dá)180MJ,但在實際過程中都需要一定的過電位來克服動力學(xué)阻力[20,21]。

  因此,開發(fā)高效、穩(wěn)定的電催化劑在降低反應(yīng)過電位、提高電流密度方面具有重要意義。本文以陽極AOR為關(guān)注重點,綜述了電催化分解氨的反應(yīng)機(jī)理及催化劑的制備策略和方法。第1節(jié)在現(xiàn)有制氫技術(shù)的對比下,簡要總結(jié)了電催化分別在氨水體系和液氨體系中的反應(yīng)機(jī)理;第2節(jié)圍繞AOR電催化劑的理論研究和制備方法開展論述,最后對電催化氨氧化技術(shù)的發(fā)展和應(yīng)用進(jìn)行了總結(jié)和展望,為開發(fā)具有更高活性的AOR催化劑和發(fā)展“以氨儲氫”的技術(shù)路線提供有利的思路和指導(dǎo)。

  1電解制氫技術(shù)

  1.1工業(yè)電解水制氫

  電解水的概念自發(fā)現(xiàn)至今已有兩百余年的歷史,也是工業(yè)電解制氫中最成熟的技術(shù)之一。電解單元一般由電源、陽極、陰極和電解質(zhì)組成[22]。直流電源向陰極提供電子以促進(jìn)質(zhì)子(H+)的析出,為保持電中性,陰離子通過電解質(zhì)向陽極轉(zhuǎn)移,使得電子能夠形成回路并流入電源正極。

  為減小傳質(zhì)阻力對電解槽的影響,電解質(zhì)通常選用傳質(zhì)能力較強的離子溶液。其中,氫氧化鉀是最常用的堿性電解質(zhì)溶液,不選用酸性電解質(zhì)是考慮到工程中酸腐蝕的巨大弊端。水(H2O)能夠在自然界長期穩(wěn)定的存在,表明將其分解勢必要克服一定的阻力才能實現(xiàn);對這種阻力進(jìn)行分析,需要從熱力學(xué)、動力學(xué)以及傳質(zhì)過程等方面加以綜合考慮。從熱力學(xué)的角度,電解水的實現(xiàn)必須克服電化學(xué)反應(yīng)的Gibbs自由能(ΔG),由式(1)可以計算得到電解水的平衡電動勢。

  在25℃時,電解水反應(yīng)的吉布斯自由能變化為+237.2kJ·mol1,轉(zhuǎn)換為平衡電動勢E=1.23V,這是電解水制氫所需的最低能量[23]。從動力學(xué)的角度,即使?jié)M足平衡電動勢這一需求,電極反應(yīng)仍是緩慢的,為了使反應(yīng)持續(xù)高效地進(jìn)行,過電位η的產(chǎn)生是實際電解過程中的必然結(jié)果[24]。在動力學(xué)上,將電解單元中的各種阻力類比為電路中的電阻,可以分為三類:由電路和連接造成的歐姆電阻、由維持電極反應(yīng)持續(xù)進(jìn)行的極化電阻和由電解質(zhì)、離子交換膜以及氣泡導(dǎo)致的傳質(zhì)電阻。因此,從動力學(xué)的角度提高電解效率就需要了解各種阻力的來源并致力于使其降至最低。

  根據(jù)電解槽技術(shù)的差異,電解水技術(shù)可以分為堿性電解槽(AEC)、質(zhì)子交換膜(PEM)電解槽、固體氧化物電解電池(SOEC)和光解水[25]。列出了幾種電解槽技術(shù)的對比信息。效率最高的PEM電解槽對組件要求較高,包括昂貴的聚合物膜、貴金屬多孔電極。

  組件和能耗的成本幾乎限制了其大規(guī)模應(yīng)用,小型化PEM水電解器可用于特殊場景,如軍事和太空應(yīng)用。SOEC和光伏電解的實現(xiàn)需要克服高溫、高腐蝕性環(huán)境帶來的工程性難題和挑戰(zhàn)[26]。相比之下,堿性電解水技術(shù)成熟、效率尚可,仍是現(xiàn)階段能夠?qū)崿F(xiàn)大規(guī)模制氫的可靠方案。

  目前,全球氫能產(chǎn)量的大約48%是由天然氣重整獲得,30%來自石油生產(chǎn),18%來自煤炭生產(chǎn),僅有4%的份額來自工業(yè)電解水[28]。Kuckshinrichs等人[29]記錄了德國、奧地利和西班牙三個國家商業(yè)化電解水制氫(AWE)技術(shù)的經(jīng)濟(jì)性分析。他們報告說,德國的H2成本約為每千克3.64歐元,而在奧地利和西班牙成本略高(15%~18%)。

  此外,西班牙研究人員Matute等人[30]估計,AWE的H2生產(chǎn)成本約為每千克6歐元,基于PEM電解槽的制氫成本為每千克7歐元。相比之下,天然氣重整制氫的成本約為每千克2.08~2.27美元,煤氣化制氫的成本在每千克0.36~1.83美元之間[31]。顯而易見,電解水制氫成本遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)技術(shù),因此短期內(nèi)仍無法占據(jù)較大的市場份額來取代其他技術(shù)。

  1.2電催化氨分解制氫

  氨分解制氫可分為熱裂解技術(shù)[32-34]、等離子體驅(qū)動氨裂解技術(shù)[35,36]和電催化氨氧化分解技術(shù)[20,37,38]。作為合成氨的逆反應(yīng),氨熱裂解屬于吸熱反應(yīng),在一定條件下氨的轉(zhuǎn)化率受到熱力學(xué)限制。在450℃時,氨的平衡轉(zhuǎn)化率在99%以上,但由于反應(yīng)動力學(xué)的阻礙限制了反應(yīng)速率,要實現(xiàn)完全轉(zhuǎn)化只能提高反應(yīng)溫度至700℃及以上[39]。

  因此,為了提高熱催化反應(yīng)的轉(zhuǎn)換效率,必須由外部持續(xù)地提供熱量,消耗大量能源且成本不菲。工業(yè)上通常采用催化技術(shù)來提高生產(chǎn)效率,一般來說,Ru基催化劑對氨熱裂解具有更高的活性,而過渡金屬Ni基和Fe基催化劑更具有經(jīng)濟(jì)效益[40]。常見的氨熱裂解反應(yīng)堆包括:適用于固定生產(chǎn)和大型工廠的填充床反應(yīng)堆,小型反應(yīng)堆包括微通道、膜反應(yīng)器[41]等。近年來,得益于電化學(xué)技術(shù)的發(fā)展,氨電催化氧化技術(shù)被更多學(xué)者關(guān)注。氨電解的理論能耗為2.79kJ·mol-1H2,在較低的電壓下有望成為一種利用可再生能源生產(chǎn)高純氫氣的替代方案。

  1.2.1氨水體系

  在氨水體系中,氨的電氧化反應(yīng)對溶液pH較為敏感[42]。吸附在電極表面的氨分子在堿性環(huán)境中被OH-離子氧化或在酸性環(huán)境中被HOCl等氧化劑間接氧化NH4+離子[20]。在堿性條件下,水解平衡更有利于NH3分子的存在,是AOR研究中最常用的體系;而酸性條件下,NH3分子轉(zhuǎn)化為NH4+離子,間接氧化導(dǎo)致其效率較低,電氧化的過程也是緩慢的,同時酸性電解質(zhì)中的電腐蝕情況更嚴(yán)重[43]。

  在堿性電解質(zhì)中,陽極反應(yīng)消耗NH3和OH-離子產(chǎn)生氮氣、水和電子(式(2)),陰極反應(yīng)將水和電子還原為H2和OH-離子(式(3))。理論上,該反應(yīng)在熱力學(xué)上是有利的,電解電壓只需0.06V,明顯低于水自身電氧化所需的1.23V,所需能耗比電解水要節(jié)約95%。然而,AOR在動力學(xué)上卻是緩慢的,且陽極氧化反應(yīng)存在較高的過電位。

  2AOR電催化劑

  催化劑作為電化學(xué)過程中至關(guān)重要的部分,一直是研究的關(guān)鍵?v觀文獻(xiàn),目前針對陰極析氫反應(yīng)(HER)的研究相對成熟,陽極AOR明顯受到性能不足、陽極過電位高和副產(chǎn)物(NOx化合物)形成的阻礙。電極表面AOR機(jī)理涉及氨的脫氫和隨后中間產(chǎn)物*NHx的聚合脫H以形成N2。

  因此,理想的電催化劑應(yīng)具有足夠的脫氫能力,但對N的吸附作用又不能太強。為使AOR達(dá)到高電流密度、低陽極過電位和優(yōu)良的穩(wěn)定性,大多數(shù)針對AOR電催化劑的研究都集中在Pt這種貴金屬上,因為它能夠促進(jìn)NH3脫氫并產(chǎn)生顯著的電流密度,吸附態(tài)*N對鉑電極的毒害往往導(dǎo)致AOR反應(yīng)動力學(xué)緩慢和催化劑快速失活。為了解決這一問題,研究人員從調(diào)控鉑的形貌特征、晶面晶型以及采用合金化(二元或多元)的設(shè)計策略進(jìn)行了探索。另外,開發(fā)低成本的非鉑AOR催化劑也具有重要的現(xiàn)實意義。

  2.1理論研究

  2.1.1金屬-氮結(jié)合能對AOR的影響

  電極表面發(fā)生AOR是一個非均相催化的過程,勢必要求NH3與金屬催化劑之間有一定的吸附作用。目前對AOR機(jī)理的研究和氨電解催化性能的優(yōu)化都是基于Pt催化,原因是Pt能夠遵循薩巴蒂爾規(guī)則(SabatierPrinciple),即有效地將NHx吸附到其表面,同時也利于產(chǎn)物的脫附[36]。氮對各種金屬的吸附強度如下:Ru>Rh>Pd>Ir>Pt>>Au,Ag,Cu[61]。就Ru、Rh和Pd而言,盡管它們對N具有很高的吸附能力,使氨的氧化電位比Pt低得多,但由于NHx的快速去質(zhì)子化和隨之產(chǎn)生的*N對表面的不可逆吸附,而導(dǎo)致更快地催化劑失活。相反,Au、Ag和Cu具有較低的N吸附能力,實驗證明在AOR中并不活躍。

  2.2AOR電催化劑

  2.2.1貴金屬催化劑

  貴金屬Pt是催化AOR的最佳選擇[64]。目前對AOR機(jī)理的研究及電催化性能的優(yōu)化大多都是基于Pt催化來開展的。根據(jù)文獻(xiàn)報道,在使用Pt電極時,AOR幾乎只在Pt(100)晶面發(fā)生,而Pt(110)、(111)晶面少有活性,從側(cè)面佐證了AOR是對結(jié)構(gòu)十分敏感的反應(yīng)[63,66]。IoannisKatsounaros等人[67]在G-M機(jī)理的支持下研究了Pt(100)晶面上氨的氧化機(jī)理,作者認(rèn)為通過N-N鍵的耦合形成N2分子是不太可能的,因為這在化學(xué)反應(yīng)的能量變化上是不利的。N-N鍵的耦合會被具有強吸附能力的*N和*NO所抑制,而這些產(chǎn)物是由*NH進(jìn)一步氧化形成。因此,為提高Pt基催化劑的活性和穩(wěn)定性,應(yīng)加速二氮的耦合而抑制*NH的進(jìn)一步氧化,使催化反應(yīng)向著有利于生成N2的方向進(jìn)行。

  貴金屬Ir對AOR也具有催化活性,因其較低的起始電位和適中的N結(jié)合能力,也被認(rèn)為是AOR潛在的催化劑。ZhangYimin等人[68]在Ir(100)晶面上進(jìn)行的密度泛函數(shù)理論計算結(jié)果證實了這一點,他們得到了NHx(x=1,2,3)在Ir表面的吸附能量以及每個脫氫過程中N-H鍵斷裂的能量屏障,發(fā)現(xiàn)NH2是最穩(wěn)定的表面吸附物種,并在反應(yīng)中抑制NH3的第一次脫氫,成為決速步驟。在GerardineG.Botte等人[69-71]的系列研究中,以降低AOR過電位及提高電流密度為優(yōu)化目標(biāo),認(rèn)為在Pt中添加Ir能夠提高AOR的催化效果,此外他們還嘗試添加Ru、Rh來進(jìn)一步優(yōu)化。KazukiEndo[62]、ThegyL.Lomocso等人[72]也報道了Pt-Ir在氨氧化進(jìn)程中產(chǎn)生更高的活性(優(yōu)于Pt),這可能要歸功于雙金屬之間的電子效應(yīng)和協(xié)同催化的結(jié)果。

  2.2.2非貴金屬催化劑

  為實現(xiàn)AOR在實際生產(chǎn)中的應(yīng)用,研究必須克服貴金屬催化劑的高成本、失活停用等問題。在非貴金屬催化領(lǐng)域,鎳、銅、鈷、鐵等金屬材料被用來研究以替代貴金屬基催化劑。

  其中,Ni是AOR中研究最廣泛的催化劑之一。純Ni電極對AOR沒有活性[73],Kapaika,A.等人[42]將Ni電極在堿化電解液中進(jìn)行循環(huán)伏安(CV)掃描,使金屬Ni轉(zhuǎn)變?yōu)镹i(OH)2之后獲得了AOR活性。其原因是Ni(OH)2在堿性溶液中可進(jìn)一步地氧化為高價態(tài)的活性物質(zhì)NiOOH,即發(fā)生Ni(OH)2-NiOOH這一可逆的氧化還原反應(yīng),而NiOOH具有很高的催化氧化活性,能夠?qū)毖趸蒒2。

  2.3催化劑的基底材料

  催化劑載體在調(diào)控電子結(jié)構(gòu)、增強物質(zhì)傳輸和增加活性位點等方面發(fā)揮著重要的作用,選擇合適的載體材料對提升AOR性能也至關(guān)重要。碳材料因其機(jī)械穩(wěn)定性和良好的導(dǎo)電性能,是各項研究中最常用的載體之一,包括鉑碳(XC-72R)、碳納米纖維(CNF)、石墨碳、碳納米管(CNTs)等。

  碳載體負(fù)載活性物質(zhì)作為催化電極,既要保證良好的電子傳導(dǎo)效應(yīng),高比表面積還能夠提供豐富的催化活性位點,二維、三維碳材料(如石墨烯、碳納米管)負(fù)載的催化劑往往表現(xiàn)出更高的催化活性和穩(wěn)定性。ZhangJin等人[92]認(rèn)為由于電子效應(yīng)的作用,AOR中間體的吸附作用減弱并促進(jìn)了化學(xué)鍵的斷裂,從而提高了貴金屬催化劑的反應(yīng)活性。

  ZhouYufei等人[93]在N摻雜的還原氧化石墨烯(N-rGO)上負(fù)載了貴金屬Pt和Ir,并在堿性介質(zhì)中研究了氨電氧化反應(yīng)。與商業(yè)Pt/C(20%,質(zhì)量分?jǐn)?shù))相比,Pt-Ir/N-rGO獲得了更高的電流密度和更低的中毒效應(yīng),表明Pt、Ir和N-rGO底物之間存在協(xié)同效應(yīng),有利于電催化活性。在另外一份報告中[94],他們成功制備了一種負(fù)載Pt納米顆粒的三維多孔N摻雜石墨烯氣凝膠(NGA)用于氨電池池(AmmoniaElectrolysisCell,AEC),由于均勻分散的Pt納米簇狀形態(tài)、優(yōu)良的導(dǎo)電性、3D多孔NGA網(wǎng)絡(luò)以及石墨烯框架中的N摻雜結(jié)構(gòu),獲得了1.77mA·mg-1(pt)的質(zhì)量活度和0.64mA·cm-2(ECSA)的比活度。

  此外,SiO2基底、多孔Al2O3也用于催化劑的負(fù)載和研究。就文獻(xiàn)報道來看,目前更多的研究仍致力于探究AOR的催化機(jī)理并提升催化劑的活性,針對基底材料的研究和綜述并不多。

  3總結(jié)及展望

  氨作為一種無碳、高儲氫密度的液相介質(zhì),在溫和條件下通過電催化分解氨制氫,具有廣泛的研究價值和應(yīng)用前景。近幾年,以氨儲氫的技術(shù)路線在國內(nèi)外成為研究熱點,電催化氨分解在富氨廢水處理[73,95]、現(xiàn)場制氫[96]、電化學(xué)傳感[97,98]及燃料電池[99,100]等領(lǐng)域的應(yīng)用也廣受關(guān)注。

  然而,AOR電催化劑的性能不佳和貴金屬的高負(fù)載量是限制電催化氧化氨廣泛應(yīng)用的技術(shù)阻礙。貴金屬催化劑具有得天獨厚的低電位性能和高電流密度,但仍存在催化劑中毒和高成本的問題;非貴金屬催化劑在AOR中存在較高的陽極過電位,這就會導(dǎo)致氨氧化與水氧化產(chǎn)生競爭并生成副產(chǎn)物NOx(x=1,2),同時AOR的電流密度仍有待提高。

  相比氨水體系,液氨電解的優(yōu)勢更加明顯。液氨具有高能量密度,體系中不存在與水氧化的競爭和酸堿腐蝕的問題。但受限于低溫環(huán)境,對液氨體系的AOR研究相對較少,針對反應(yīng)機(jī)理的探究和催化劑的開發(fā)仍有待深入。因此,開發(fā)催化性能更好、貴金屬負(fù)載量更低或非貴金屬催化劑成為突破上述技術(shù)難點的研究方向。不少研究者嘗試從納米化、合金化、形貌調(diào)控、電子調(diào)控等方面去優(yōu)化AOR電催化性能,主要總結(jié)為以下幾點:

  (1)催化粒子納米化:通過降低催化顆粒的尺寸,達(dá)到增加催化表面積和活性位點的目的;(2)催化金屬合金化:金屬合金具有協(xié)同作用,可以起到調(diào)節(jié)催化性能的重要作用;(3)形貌調(diào)控:通過改進(jìn)制備方法、添加助劑等手段,對有利于催化反應(yīng)的金屬晶型、形貌特征進(jìn)行可控生成,從而提高催化性能;(4)電子調(diào)控:載體與催化顆粒之間的相互作用可以調(diào)節(jié)金屬的電子結(jié)構(gòu),對活性位點的分布也具有重要作用。

  針對上述研究思路,本文提出以下研究建議:

  (1)結(jié)合理論計算(如DFT)與實驗探究相結(jié)合的方法,借助人工智能或神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)等手段研究AOR機(jī)理及活性位點,并指導(dǎo)AOR電催化劑的設(shè)計與優(yōu)化;(2)金屬有機(jī)框架(MOFs)材料作為一類由過渡金屬節(jié)點與有機(jī)配體相構(gòu)建的新型材料,具有微觀形貌可控、高比表面積等特征,在電催化領(lǐng)域廣受關(guān)注,可以嘗試合成非貴金屬基MOFs催化劑應(yīng)用于電催化氨,關(guān)注AOR應(yīng)用場景并對工業(yè)化放大工藝進(jìn)行探索,如現(xiàn)場制氫技術(shù)、工業(yè)廢水治理技術(shù)、電化學(xué)傳感器等;(3)基于全生命周期對氨這一氫載體進(jìn)行全面評估,包括生產(chǎn)技術(shù)、運輸成本、應(yīng)用價值乃至技術(shù)因素等,使用量化的手段對“氨經(jīng)濟(jì)”做出科學(xué)、全面的評估。

  參考文獻(xiàn):

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  作者:王中華1,鄭淞生*1,姚育棟2,陳日懿1,王兆林1

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